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空气中低浓度的NO污染物难以被传统方法有效去除。新型半导体光催化技术能在温和条件下利用太阳能去除低浓度NO,且净化过程无二次污染,是一种可持续发展的环境友好型技术。作为廉价易得的非金属光催化剂,类石墨相碳化氮(g-C3N4)在环境光催化应用中具有广阔的前景。然而,现有的g-C3N4光生电子和空穴复合率高,限制了其光催化净化效率。为了强化g-C3N4光生电子和空穴的分离,提高其可见光催化净化气相NO的性能,本文通过三种方法来强化g-C3N4光生电荷的分离:(1)构建I型和II型g-C3N4/g-C3N4同型异质结;(2)贵金属Pd负载g-C3N4;(3)稀土元素La3+掺杂无定形碳化氮。运用XRD,SEM,TEM,XPS,FT-IR,BET,UV-vis DRS,PL,ESR,SPV,光电流和电化学阻抗谱等表征手段对光催化剂的微观结构、光生电荷分离行为和自由基物种等进行了分析,并测试了其可见光催化净化NO的性能。得到结论如下:(1)I型和II型g-C3N4/g-C3N4同型异质结体系的原位构建:采用热聚合法,以三聚氰胺和尿素为前驱体构建I型g-C3N4/g-C3N4同型异质结,以二氰二胺和尿素为前驱体构建II型g-C3N4/g-C3N4同型异质结。原位构建的同型异质结表现出明显增强的可见光催化去除NO的能力,其中I型和II型同型异质结能通过不同的电子空穴分离转移方式提高光催化性能。凭借g-C3N4和g-C3N4界面的紧密接触,同型异质结表现出显著增强的光生电子-空穴对分离能力和延长的光生载流子寿命,进而提高其可见光催化净化NO的性能。(2)贵金属Pd负载g-C3N4体系的构建:采用原位负载的方法制得C3N4-Pd,并从氧化能力和还原能力两个方面对C3N4-Pd的光催化反应机理进行了深入的分析。C3N4-Pd光催化氧化NO的能力增强,这与Pd纳米颗粒的电子阱作用和C3N4-Pd之间的肖特基作用有关,它们能促进光生载流子的分离和转移。然而,C3N4-Pd光催化还原CO2的能力明显减弱,主要还原产物CO的产量明显减少,这是因为Pd纳米颗粒能收集和储存g-C3N4导带上的电子,从而降低了g-C3N4导带电子的还原能力。这项研究不仅可以为污染物降解过程提供重要的思路,也能够为光催化产氧制氢、光催化有机合成、太阳能电池等领域的进展提供新的参考。(3)稀土元素La3+掺杂无定形碳化氮体系的构建:以尿素和碳酸镧为前驱体,通过热聚合法制备了La3+掺杂的无定形碳化氮。随着La2(CO3)3的量增加,C3N4逐渐变为无定形。CO32-在热处理过程中会攻击C3N4层间的氢键,破坏层间melon strands的有序排列,使C3N4变为短程有序、长程无序的无定形碳化氮。无定形结构会产生能带尾或局域态,缩短禁带宽度,有利于可见光的吸收和利用;无定形化带来的缺陷和La3+作用产生的缺陷都能捕获光生电子或空穴,促进光生载流子的分离,提高反应过程中·O2-和·OH自由基的产量,增强光催化活性。同时,稀土元素La3+掺杂有益于中间产物NO2-的吸附,提高光催化氧化NO的能力。