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烃类选择性催化还原NO是近年来国内外的一个研究热点,其关键技术在于开发新型高效的催化剂。本研究所制备的Cu/Al2O3催化剂与同类研究所制备催化剂相比,主要具有低温活性好、成本低的优势。利用这个优势,有望通过与高温活性的催化剂之间的组合来实现更宽的催化转化活性窗口。 本论文主要研究了以金属氧化物三氧化二铝作载体的Cu系列催化剂的活性。试验以C3H6选择性催化还原NO作为探针反应,在固定床微型反应器以及催化剂活性评价装置上,系统地考察了制备方法、活性组分负载量、焙烧条件、反应温度、氧气浓度、NO/C3H6比率、空速以及添加第二组分等因素对催化剂活性的影响。在此基础上,利用SEM、BET、XRD等表征测试技术对两个系列的催化剂的比表面、物相结构和表面结构进行研究。另外,还对多相催化反应动力学进行了初步研究。 研究结果表明,采用溶胶-凝胶+浸渍法制备的Cu/Al2O3催化剂具有最佳的活性。Cu的最佳负载量为15%,该样品在300℃时的NO转化率就达到了57%,丙烯转化率达到80%。可见15wt%Cu/Al2O3催化剂的低温活性是比较好的。与同类的金属氧化物催化剂相比,其低温条件下的高活性优势非常明显。通过不同焙烧温度条件下所制备催化剂的活性比较,发现750℃是Cu/Al2O3催化剂的最佳焙烧温度。而通过XRD分析发现,经过750℃焙烧的催化剂上出现CuAl2O4物种,由此推断该物种是Cu/Al2O3催化剂的主要活性中心。对反应条件的研究发现,反应温度在(300℃,350℃)范围内,NO/C3H6比率为1:1,氧气浓度为5%时,NO和C3H6的转化率都比较理想。 对Cu/Al2O3催化剂的改性研究发现,添加La、Mn并没有使催化剂的活性得到提高,反而有所下降。而且,添加量越多,催化剂的活性下降越快。通过BET测定发现,加入了添加La、Mn的Cu/Al2O3催化剂的比表面积都有不同程度的下降。1%的Ce使催化剂高温活性得到了一定的改善,而添加5%的Ce催化剂的活性又有所下降。添加Co以后,催化剂的低温活性下降,而高温活性有一定的提高。总之,改性试验并没有发现与Cu有良好协同效应的第二组分。这方面的工作有待继续开展。 通过建立NO催化还原反应的动力学模型,可以为本课题今后的研究打下理论基础。由于实验条件及时间的限制,本试验无法进行动力学参数的测定。