SnO2对CeO2-TiO2催化剂SCR脱硝性能促进作用的研究

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随着我国工业化的发展,化石燃料等能源得到更加广泛的应用,我国以煤炭为主的能源结构在短时间内难以改变。煤炭燃烧产生的氮氧化物大量的排放到空气中,引发了一系列的环境问题,如酸雨、臭氧层破坏、温室效应及雾霾等,使得人类的生存环境愈加严峻。因此,近几年来,氮氧化物的减排技术得到了越来越广泛的研究,其中一些减排效果好的技术已在实际中得到了应用。在众多的氮氧化物控制技术中,选择性催化还原技术(SCR)被认为是最为经济有效的控制技术,催化剂是SCR法的核心和关键,性能优异稳定的催化剂可以大大提高催化效率。本文在实验室利用共沉淀法研制出了一种新型的SCR脱硝催化剂,以Ce O2为活性组分,SnO2为助剂,TiO2为载体。研究的主要目的是利用SnO2对CeO2-Ti O2催化剂进行改性和优化,提高催化剂在中低温度下的催化性能及抗硫抗水性能,并结合不同表征的实验结果对催化剂的理化性质进行研究,揭示Sn O2对催化剂的脱硝性能产生促进作用的内在原因。本文首先对催化剂进行了脱硝效率测试,结果表明,Sn O2的添加能够提高催化剂CeTi的脱硝效率,当CeO2:SnO2为2:1时,催化剂的脱硝性能最佳,在中低温(160℃280℃)时能够达到一个较为满意的脱硝效率,在高温(280℃400℃)时的脱硝效率能够保持在90%以上。其次考察了不同的反应条件对催化剂Ce2Sn1的影响,如空速、氧气浓度和反应时间,实验结果表明催化剂Ce2Sn1对空速变化有着良好的适应性,在5%6%的氧气浓度时能够达到最高的脱硝效率,随着反应时间的进行,催化剂的脱硝效率较为稳定。然后比较了催化剂Ce2Sn1和催化剂CeTi的抗硫抗水性,结果表明由于Sn O2的加入,催化剂Ce2Sn1的抗硫抗水性能得到了提高。最后对催化剂进行了表征分析,包括氮气吸附脱附(N2 adsorptiondesorption)、X射线衍射谱(XRD)、拉曼光谱分析(Raman)分析、X射线光电子能谱分析(XPS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)。N2吸附脱附的结果表明,与两种二元催化剂相比,三元催化剂Ce2Sn1具有最高的比表面积和最大的孔容;XRD和Raman的结果共同证明了SnO2的加入降低了催化剂的结晶度,抑制了TiO2晶型的生长,并产生了有利于SCR反应进行的氧空位;XPS的结果表明,Sn O2的加入不仅能够提高Ce3+的含量,而且能够增加表面吸附氧的浓度,两者共同对催化剂脱硝效率产生促进作用;TPR的结果表明,SnO2与Ce O2之间的协同作用产生了新的表面氧物种,提高了催化剂的氧化还原能力。此外,对催化剂Ce2Sn1的反应机理作了初步的探讨。
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