【摘 要】
：
坡缕石（PAL）是一种资源丰富、低成本、可再生性好、吸附性能优异、无毒无害的吸附剂基材,具有非常大的比表面积和优异的离子交换和吸附性能,因此在环境治理、水处理和化学工业等领域广泛应用。然而,其表面的羟基和氢键作用会导致在高湿环境下易于水解并失去吸附性能。研究表明,硅烷改性可以有效地提高坡缕石的稳定性,并提高其吸附能力。此外,量子化学和分子模拟技术可以在分子和原子水平上揭示改性剂和改性物质之间的相互
论文部分内容阅读
坡缕石（PAL）是一种资源丰富、低成本、可再生性好、吸附性能优异、无毒无害的吸附剂基材,具有非常大的比表面积和优异的离子交换和吸附性能,因此在环境治理、水处理和化学工业等领域广泛应用。然而,其表面的羟基和氢键作用会导致在高湿环境下易于水解并失去吸附性能。研究表明,硅烷改性可以有效地提高坡缕石的稳定性,并提高其吸附能力。此外,量子化学和分子模拟技术可以在分子和原子水平上揭示改性剂和改性物质之间的相互作用,不仅填补了实验手段无法达到分子尺度的缺陷,还进一步研究了材料的物理化学性质和微观机制。本研究利用第一性原理的密度泛函（DFT）的方法,从分子层面对PAL材料的设计和性能优化提供理论指导,有助于深入理解3-氨丙基三甲氧基硅烷（APTES）改性PAL的吸附性能和机理,为提高PAL的吸附性能提升提供新的方法和思路。研究内容包括两个体系:坡缕石（100）表面经APTES改性修饰的第一性原理研究和APTES改性坡缕石吸附SO2的分子模拟计算。得出结论如下:（1）利用分子动力学模拟对构建的PAL（100）表面与APTES相互作用的分子模型的相互作用机制进行研究,结果表明,APTES和PAL之间的相互作用是吸引性的而不是排斥性的。硅烷键官能团更倾向于与PAL表面上的硅羟基发生相互作用,这主要是因为它们之间形成了键合作用。APTES在PAL表面上表现出较小的扩散能力,其结构较稳定。通过第一性原理计算发现APTES的不同接枝状态影响了APTES和PAL（100）表面之间的分子间和分子内相互作用。对于单接枝、双接枝和三接枝状态的APTES-PAL（100）,从PAL（100）表面到APTES的电荷转移率分别为0.68、1.02和0.77 e。结合能结果显示,PAL（100）的双接枝状态的改性性能比其他状态更好,其最低值为-181.91 k J/mol。此外,通过对其势能面进行分析,发现双接枝状态在改性过程中具有较低的能垒（94.69、63.11和153.67 k J/mol）。（2）采用第一性原理的密度泛函方法对PAL的孔径和（100）表面及单接枝、双接枝和三接枝状态的APTES-PAL（100）表面吸附SO2的分子构型进行吸附性能和机理探究,结果表明,PAL（100）表面上的顶位和桥位是较稳定的吸附位点。通过计算SO2在PAL表面上的吸附能和电荷转移量,顶位和桥位（-12.25和-9.43k J/mol,0.017和0.029 e）的吸附能和电荷转移量均大于空位（51.85 k J/mol和0.015 e）。此外,PAL（100）表面与SO2之间的相互作用使得SO2分子中的S原子的3p轨道以及O~1和O~2原子的2p轨道相互重叠导致了总的电子态密度曲线在费米能级附近的变化。基于密度泛函理论,研究了不同接枝修饰的APTES-PAL（100）表面对SO2吸附的影响。APTES的-NH2基团中断裂的H原子与SO2分子的O原子发生结合是吸附剂有效性的决速步。通过计算单接枝、双接枝和三接枝APTES-PAL（100）表面系统的吸附能,分别为-66.45、-199.55和-153.63 k J/mol,表明APTES-PAL（100）对SO2发生了化学吸附。此外,APTES-PAL（100）表面的不同接枝结构具有不同的吸附特性,主要表现在双接枝和三接枝APTES-PAL（100）表面体系中产生了H2O,在单接枝APTES-PAL（100）表面体系中产生了H2。
其他文献
竹叶花椒（Zanthoxylum armatum DC.）,别称万花针、白总管、竹叶总管（江西、湖南）,山花椒（广西）,狗椒、野花椒（河南、贵州、云南）,崖椒、秦椒、蜀椒,为芸香科（Rutaceae）花椒属（Zanthoxylum）药食同源的多年生双子叶灌木。竹叶花椒的根、茎、叶、果及种子均用作草药。果实味辛,性温。在中国传统医学和印度阿育吠陀医学中,竹叶花椒被用于治疗各种疾病,如牙痛、头痛、糖尿
柔性应变传感器是一类将机械信号转换为可记录电信号的传感器,因其灵活性高、柔韧性好和尺寸小等特点而备受关注,在电子皮肤、仿生材料、软机器人和健康监测等方面具有广阔的应用前景。水凝胶基柔性应变传感器通过二维纳米填料的添加使其原有性能大幅度提升并获得了多种与众不同的性能。对于水凝胶柔性应变传感器的研究应用仍然处于起步阶段,仍存在很多等待解决的关键科学问题。比如部分二维纳米填料稳定性差,这降低了材料的使用
摩擦学是研究相对运动和相互作用表面的一种理论和实践的科学技术。而相对运动和相互作用表面是生物捕食、逃逸、繁衍和生殖等行为的基础,因此摩擦学是生物系统中广泛存在的一门学科。其中,由生物表界面取向微结构引起的摩擦力具有明显的方向依赖性,即表界面在一定剪切作用下顺微结构取向与逆微结构取向滑动时产生的摩擦力/摩擦系数在正反方向具有显著的差异性,也就是各向异性摩擦。事实上,各向异性摩擦在生物的定向移动、种子
聚苯并噁嗪是过去40年中属于商业化的少数新型聚合物之一。聚苯并噁嗪具有优异的刚度、低易燃性和高温性能,且几乎不受潮湿、化学品和其他腐蚀性材料的影响,因此非常适合在极端环境中使用。新一代苯并噁嗪树脂也更安全,更易于处理和加工,因为它们可以在室温下储存,体积收缩率低,聚合过程中不会释放主要反应副产物。尽管由于单体和溶剂分子的热裂解或蒸发,会产生一些次要组分。它们可应用于航空航天,如内部面板和舱壁;运输
水是人类赖以生存和发展的生命源泉,人类社会的生存和发展都离不开水资源。我国人口众多,淡水资源总量少,是全球水资源最为贫乏的国家之一。随着人口增长、气候变化和水源污染,淡水资源短缺日益严峻,严重威胁着现代社会的可持续发展。为了有效缓解淡水资源短缺问题,离子交换法、反渗透膜法、电渗析法、蒸馏法等多种海水淡化技术已被广泛研究。然而,这些海水淡化技术通常伴随着巨大的能源消耗,严重阻碍了其大规模应用。近年来
Biginelli反应的产物,二氢嘧啶酮及其衍生物（DHPMs）具有巨大的生物学重要性。这类重要的杂环化合物由于其广泛的药理和治疗活性在过去几年中引起了研究人员相当大的兴趣。在Biginelli反应的发展中,产品收率的提高,反应条件的优化和简化产品分离提纯的步骤占主导地位。本论文介绍了Biginelli反应的多种改进方法,阐述了有机聚合物、无机材料和杂化材料负载型催化剂在有机反应中的作用。并且依据
在近些年的发展中,大数据在人们日常生活中的应用价值越来越高,同时,建设工程审计体现出一定的智能化趋势。在建设工程管理的审计工作发展过程当中,要求能够体现出综合性、高效性以及智能化的特点,进而发挥大数据的具体作用。但是目前建设工程管理审计发展中面临着重要的问题,需要对其进行充分的重视,进而提供更加智能化的建设工程审计思路。
随着我国工业和农业的快速发展,磷作为一种重要的工业和农业资源被大量使用;城市化进程的逐渐加快,同样提升了生活污水中的磷含量。这些过量的磷随着工业、农业和生活废水的排放进入河流水系中,或随着降水渗入地下水,污染水源,使水中的磷含量超标。水中过量的磷会加剧藻类的繁殖,抢占水中的营养物质和氧气,导致其他共生在水体中的水生植物和动物失去生存空间,大量死亡,这就是水体富营养化带来的危害。目前,利用吸附法处理
表面引发原子转移自由基聚合（SI-ATRP）的成功应用为制备聚合物刷的精细控制提供了更复杂的化学组成和聚合物分子结构（如嵌段、梯度、共聚物、无机/有机杂化、生物偶联物等）。然而,传统的SI-ATRP存在合成条件严格、单体消耗大、可控性差等缺点,限制了其广泛应用。多巴胺作为一种可应用于贻贝仿生化学改性得低分子量的儿茶酚胺化合物,其分子结构上富含酚羟基与胺基等功能团,在水中就能在很多材料表面发生自聚合
本论文利用多弧离子镀技术在铁、镍基两种高温合金上制备了氧化铬陶瓷薄膜,探究了高温退火过程中合金元素扩散对氧化铬薄膜结构和性能的影响,退火后在薄膜表面所形成的类网状凸起结构,使其在宽温域范围内具有优异的摩擦学性能。另外,从结构设计多层化的视角,利用稀土元素Y对氧化铬薄膜进行掺杂,制备出在高温下稳定性强的Cr YO薄膜,在保证低摩擦的同时,控制薄膜在高温下的体积膨胀。主要研究内容和结论如下:（1）对铁