【摘 要】
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组胺H2拮抗剂（Histamine H2-receptor antagonists,HRAs）是水环境中广泛分布的一类新型污染物,具有难降解的特性,对水生生物会产生一定的毒害作用。目前,传统生物处理工艺无法有效去除水体中的HRAs。溶解性有机物（DOM）在水环境中广泛存在,对有机污染物的光降解发挥着重要的作用。藻类分泌的胞外聚合物（EPS）是水环境中DOM的一大来源,且藻细胞富含的光合色素也是DO
【基金项目】
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广东省重点领域研发计划项目（2020B1111350003）； 科技部重点领域创新团队项目（SQ2019RA4E000052）； 广东引进创新创业团队项目（2019ZT08L213）； 广东省重点实验室项目（2019B121203011）；
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组胺H2拮抗剂（Histamine H2-receptor antagonists,HRAs）是水环境中广泛分布的一类新型污染物,具有难降解的特性,对水生生物会产生一定的毒害作用。目前,传统生物处理工艺无法有效去除水体中的HRAs。溶解性有机物（DOM）在水环境中广泛存在,对有机污染物的光降解发挥着重要的作用。藻类分泌的胞外聚合物（EPS）是水环境中DOM的一大来源,且藻细胞富含的光合色素也是DOM的重要组分,进入水体的HRAs不可避免地与藻源性溶解有机质（algal-derived dissolved organic matter,AD-DOM）接触。但目前AD-DOM对HRAs的作用机理并不清楚。本研究选取HRAs中典型物质西咪替丁（cimetidine,CIM）和雷尼替丁（ranitidine,RAN）为研究对象,探究模拟太阳光照下AD-DOM对这两种目标物降解的影响;同时,研究不同环境要素对AD-DOM降解CIM和RAN的影响;继而探究AD-DOM光降解CIM的机理。本研究结果有助于阐明自然水体中的HRAs在AD-DOM作用下的环境行为特征,并为存在HRAs的污染水体自我净化与修复提供理论支持。本文的主要研究成果如下:（1）在模拟太阳光照下,AD-DOM对CIM、RAN的降解有促进作用。当AD-DOM的浓度（以叶绿素a计算）为0.5 mg·L-1,CIM和RAN的初始浓度为500μg·L-1,经过24 h的光照,水中的CIM可被完全降解,RAN的降解率达到85%。CIM、RAN的降解率随AD-DOM浓度（以叶绿素a计算）的增大而增大。AD-DOM与CIM、RAN的反应符合一级反应动力学。CIM、RAN的降解是AD-DOM中叶绿素及EPS等多种物质共同作用的结果。（2）环境因素对AD-DOM光降解CIM、RAN具有一定的影响。其中,CIM与RAN的降解率与光照强度成正比,与目标物初始浓度成反比。在中性条件下CIM和RAN的降解效果最佳。盐度和金属离子Fe3+对CIM、RAN的影响呈抑制作用,且抑制效果随离子浓度的增加而增加。HCO3-和NO3-对CIM的降解无明显影响,但NO3-抑制RAN的光解,且抑制率随着NO3-浓度的增大而增大,而HCO3-则使RAN的24 h降解率下降9.2%。此外,NO3-和盐度的交互作用对AD-DOM降解CIM具有显著影响。（3）水环境中溶解性有机物腐殖酸（HA）、表面活性剂对AD-DOM光降解CIM、RAN具有影响,其中表面活性剂十二烷基苯磺酸钠（SDBS）能显著提高RAN的降解效率,SDBS与AD-DOM复合体系可促进CIM、RAN的光降解。（4）AD-DOM在光照下产生的活性氧物质主要为单线态氧（~1O2）,是促使CIM光降解的主要原因。SDBS能够显著提高AD-DOM中~1O2的生成量,光照24 h后~1O2的生成量从346±6.32μmol·L-1提高到715.3±13.69μmol·L-1。（5）AD-DOM促进CIM光降解的机理为:AD-DOM在光照下产生~1O2,对CIM中的S原子进行初始氧化生成单加氧物质西咪替丁亚砜,西咪替丁亚砜中的S被~1O2进一步氧化为N-氰基-N’-甲基-N’-[2-[（4-甲基-1H-咪唑-5-基）甲基]磺酰基]乙基-胍,接着C-S键断裂转化为低分子量产物直至完全降解。
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