葡萄糖以及三种表面活性剂对四氮杂大环铜配合物催化的B-Z化学振荡反应的影响

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近年来,化学振荡引起广大科学工作者的广泛兴趣,尤其是以四氮杂大环配合物为催化剂的化学振荡反应。这源于四氮杂大环配合物有类似酶的结构。由于生命体系中存在许多振荡现象如心跳、呼吸、新陈代谢等。所以说,含氮杂大环配合物催化的化学振荡反应更好地体现生物体系的周期性。本论文研究了与生命活动有关的物质,即葡萄糖和表面活性剂对苹果酸-溴酸钠-[CuL](ClO4)2(L为5,7,7,12,14,14—六甲基—1,4,8,11-四氮杂环十四—4,11-二烯)-硫酸组成的新的振荡体系的影响。主要内容概括如下:  一、化学振荡反应的综述  介绍了化学振荡反应及其发生条件、振荡反应研究简史和常见的化学振荡反应体系及机理等,同时简述了本论文的研究意义。  二、四氮杂大环配合物合成及葡萄糖对四氮杂大环铜配合物催化的振荡反应的影响  根据文献合成四氮杂大环配合物,并进行结构表征。建立以四氮杂大环铜配合物为催化剂,苹果酸为底物,溴酸钠为氧化剂,硫酸体系下的振荡体系。通过葡萄糖对B-Z振荡反应的扰动作用及扰理的探讨,验证了葡萄糖的浓度对B-Z振荡体系一些参数影响的线性相关性。发现葡萄糖浓度变化在2.5×10-3 mol/L-2.5×10-2 mol/L范围内时,振荡体系振幅的变化值△A与葡萄糖浓度呈良好的线性关系,同时在该浓度范围内,振荡体系周期变化值△T与葡萄糖浓度呈良好的线性关系,他们的相关系数分别是:–0.99523、–0.99239。  三、表面活性剂对四氮杂大环铜催化的振荡反应的影响  研究三种不同类型的表面活性剂(TX-100、SDS、CTANO3)对B-Z振荡反应的扰动作用,验证了表面活性剂的浓度对B-Z振荡体系一些参数影响的线性相关性,发现非离子表面活性剂TX-100的浓度变化在6.17×10-6 mol/L-2.64×10-4 mol/L范围内时,TX-100的浓度与振荡体系周期的变化值△T呈良好的线性关系,相关系数r=-0.99015(N=8)。当TX-100的浓度超过2.64×10-4 mol/L时,振荡周期同样随之变化,但△T值与TX-100浓度的线性关系变差。  阴离子表面活性剂SDS的浓度与振荡体系振幅变化值呈良好线性关系。线性范围2.4×10-5-2.4×10-3 mol/L,相关系数为:r=–0.9967。但是,同样的SDS浓度范围内,SDS的浓度与振荡体系周期变化值呈一条曲线,拐点对应的横坐标接近于SDS在相同离子强度溶液中的临界胶束浓度值。  由阳离子表面活性剂CTAB去除Br-制备CTANO3.振荡稳定后加入CTANO3时,振荡振幅有所增大,同时原来稳定的振荡图出现一个较宽的峰图,随着CTANO3浓度的增大,这个宽峰的周期也逐渐增大,而且它的周期的改变值与CTANO3的浓度呈线性关系。另外,振荡振幅的改变量与CTANO3的浓度是一个曲线图,在接近CTANO3的临界胶束浓度(CMC)附近,振幅变化出现最大值。
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