【摘 要】
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纳米氧化铁(Fe_2O_3)由于其具有较宽的太阳光谱响应范围、较强的光生空穴氧化能力,以及廉价稳定、环境友好等优点一直是热点光催化材料之一。但是,其仍然存在载流子扩散距离短、导带底位置低(光生电子还原能力不足)和表面催化位点少等问题严重制约了其光催化性能的提高。针对上述问题,本论文重点围绕Fe_2O_3纳米结构调控、复合体构建、复合体界面调控及相关机制开展了以下具体研究工作:提出了利用分子光催化剂
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纳米氧化铁（Fe2O3）由于其具有较宽的太阳光谱响应范围、较强的光生空穴氧化能力,以及廉价稳定、环境友好等优点一直是热点光催化材料之一。但是,其仍然存在载流子扩散距离短、导带底位置低（光生电子还原能力不足）和表面催化位点少等问题严重制约了其光催化性能的提高。针对上述问题,本论文重点围绕Fe2O3纳米结构调控、复合体构建、复合体界面调控及相关机制开展了以下具体研究工作:提出了利用分子光催化剂酞菁铜（CuPc）与超薄α-Fe2O3（UTFO）构建S型异质结光催化材料,该材料表现出了优异的宽可见光响应下的CO2还原性能,最优样品的活性是普通α-Fe2O3纳米粒子性能的15倍。其活性的大幅提高主要归因于以下几点:1)通过控制水热反应体系中Al3+的量可有效实现对α-Fe2O3形貌的调控,最终可控制备得到了具有超薄纳米片状结构的纯相α-Fe2O3样品,而该超薄结构有利于α-Fe2O3中光生载流子的分离,进而提高了其光催化性能;2)在此基础上,CuPc与UTFO之间通过氢键作用实现有效复合,并着重利用气氛可控的（单波长辅助）表面光电压谱、单波长光电流作用谱等证明了其S型光生电荷分离机制;此外,还利用原位漫反射红外光谱等技术证实了CuPc中Cu2+在CO2还原反应过程中的重要催化作用。利用Au纳米粒子进一步对CuPc与UTFO的复合界面进行调控,并揭示了其对异质结材料光催化性能的改善机制。结果表明:适量的金纳米粒子修饰在UTFO表面,可有效促进UTFO光生载流子的分离,进而提高了UTFO的光催化性能。尤其是Au纳米粒子作为CuPc与UTFO的界面调控剂,一方面有利于提高CuPc在UTFO表面的有效负载量;另一方面大幅促进了CuPc与UTFO之间光生电荷传输,提高了该S型异质结的电荷分离效率,进而进一步提高了其光催化性能。
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