【摘 要】
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当今现代工业化社会发展迅速,大气苯污染问题受到重视。催化氧化技术被广泛应用到治理苯污染问题当中。本文主要制备具有良好催化性能的铈锰改性分子筛催化剂,探究负载铈锰金
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当今现代工业化社会发展迅速,大气苯污染问题受到重视。催化氧化技术被广泛应用到治理苯污染问题当中。本文主要制备具有良好催化性能的铈锰改性分子筛催化剂,探究负载铈锰金属的作用。首先,采用超声-真空辅助等体积浸渍法制备一系列Ce/ZSM-5、Mn/ZSM-5、Ce-Mn/ZSM-5分子筛催化剂,考察过渡金属Ce、Mn负载量的差异对催化剂降解苯催化活性的影响。结果表明:当过渡金属Ce负载量为10%时,Ce/ZSM-5催化剂表面吸附氧较为丰富,降解苯的T90达到273℃。当过渡金属Mn负载量为15%时,Mn以Mn3+、Mn4+价态存在,催化剂弱酸酸性增强,增强了催化剂的氧化还原能力,表现出较好的降解活性,T90为258℃。双组分Ce-Mn/ZSM-5分子筛催化剂的制备受Ce-Mn摩尔比影响较大,当Ce-Mn摩尔比值为0.40-0.45时,Ce-Mn/ZSM-5催化剂的活性最好,T90可达到220℃-240℃,原因是Ce提供的氧活性中心与Mn形成的酸性中心存在明显的协同作用,催化剂表现出较好的催化氧化性能。然后,本文利用模板法制备纳米颗粒状MFI分子筛,并负载双组分Ce-Mn金属,考察Ce-Mn负载量和Ce-Mn摩尔比对催化剂降解苯活性的影响。结果表明:当Ce-Mn负载量为7%、Ce-Mn摩尔比值为0.45和Ce-Mn负载量为10%、Ce-Mn摩尔比值为0.40时,其催化氧化苯性能最好,其T90为220℃。原因是过渡金属Mn存在自身氧化还原,过渡金属Ce为催化反应补充吸附氧,并被催化剂表面的活性氧物种还原,使整个反应过程持续进行。
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