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PM2.5(fineparticulatematter)是目前我国最重要的大气污染物之一,对空气质量、人类健康和气候有严重危害,已成为政府部门和公众关注的焦点。大气化学传输模型是模拟和预报PM2.5浓度及相关影响的有力工具,也为政府提供有效的减排方案和应急决策做支撑。但大气化学模型在模型结构、气溶胶初始场、排放清单方面仍存在很多的不确定性。数据同化(dataassimilation,DA)是一种统计优化方法,通过结合模式背景场和观测数据来纠正上述因素不确定性,从而提高模式预报的准确率。本研究分为两个部分,第一部分研究我国冬季三维变分(three-dimensional variational method,3DVAR)同化地面PM2.5观测对预报的影响,并以华北平原(North China Plain,NCP)、长三角(Yangtze River Delta,YRD)、四川盆地(Sichuan Basin,SCB)为重点研究区。首先将格点统计插值(Grid point Statistical Interpolation,GSI)3DVAR系统扩展增加WRF-CMAQ模式初始场同化功能,构建区域PM2.5初始场同化系统。采用“NCEP”方法构建背景误差协方差矩阵,然后分别设置同化与未同化两个并行实验,逐6小时循环同化,逐24小时滚动预报,并采用不同研究区每个城市的平均PM2.5浓度进行验证,分析同化对初始场及预报场的影响以及影响同化效果持续时间的主导因素。第二部分仍以相同的研究区研究利用集合卡尔曼滤波(ensemble Kalman filter,EnKF)方法反演地面二氧化硫(sulfur dioxide,SO2)、氮氧化物(nitrogen oxide,NOx)、PM2.5 排放清单对预报的影响。基于EnKF同化方法和WRF-CMAQ模式,构建区域大气污染源反演同化系统,以每天为同化窗口、顺序同化方法同时同化地面SO2、二氧化氮(nitrogendioxide,NO2)、PM2.5观测,为避免模型随机误差以及实际排放不确定性影响,将多天反演结果平均得到最终优化的排放清单,分析排放变化以及优化后的清单对预报的影响。论文主要研究结果如下:1)DA能显著降低PM2.5初始场的不确定性。在中国不同区域,DA对初始场和预报场的影响不同。同化后分析场与观测较为一致,整体上,分析场的平均偏差降低70%以上,均方根误差至少可以降低50%,相关系数可以提高到0.9以上。2)同化后的初始场在一定程度和一定时间范围内可以提高预报。DA处在中国区域平均可以持续48小时以上。较长的同化效果主要分布在SCB、新疆、中国南方和部分北方地区。对于0～24小时PM2.5预报,超过一半城市日均击中率(hit rates,HITs)增加超过10%,部分城市能提高30%。3)DA效果持续时间主要受天气条件和排放强度影响。较长DA效果的地区通常伴随稳定的天气条件和/或较弱的排放强度,化学传输模型缺少非均相反应等模型误差也会对同化效果持续时间带来负面影响。另外,由于同化的观测信息可以随气团传输,因此下风向区域通常有更好的同化效果,所以当采用嵌套区域进行空气质量预报时应在最外层网格进行初始场同化。4)对于SO2排放,同化反演后排放较原始排放清单增加的地方主要分布在东北以及西北地区,而在NCP、YRD、SCB、华中地区和珠三角地区等地区排放较原始清单减少较为明显,其中NCP、YRD、SCB地区反演后分别降了 40.3%、71.6%、84%。对于NOx排放,反演后排放与原始清单差异相对较小,中西部地区微弱增加,而东部地区有较小减少,其中YRD降幅明显,比源排放速率降低30.1%。PM2.5排放增加主要分布在华北及东北和西北地区,而降低主要分布在河南及以南南方地区,整体上,全国范围平均增加了 12.5%PM2.5排放,其中,NCP增加了 33.4%,而在YRD和SCB地区,PM2.5排放分别降低了 88.3%、41.5%。5)采用反演后的清单模拟不同区域的SO2、NO2和PM2.5明显优于原始清单模拟。对于SO2模拟,中国大陆、NCP、YRD和SCB平均偏差分别降低了 67%、71.4%、96.3%、98.6%,明显纠正了系统高估。对于NO2模拟,由于反演前全国平均偏差本身较小,反演后平均偏差基本不变,但三个子区域的平均偏差分别降低了 52%、84.1%、59.7%。对于PM2.5模拟,四个区域采用反演后的清单模拟偏差分别下降49.0%、48.4%、53.6%,25.5%。总体上,采用同化后反演的清单模拟,全国分别有85.8%、82.5%、85.4%的城市提高了 SO2、N02以及PM2.5的模拟精度。6)受模型空间分辨率、气象模拟结果偏差和排放不确定性估计等影响,反演的排放清单仍有较大不确定性,未来需要进一步改进模型(例如,非均相化学),提高空间分辨率,增加反演时长,以及通过DA提高气象场模拟。尽管如此,对比3DVAR初始场同化和清单反演优化对PM2.5预报的影响,排放清单的反演优化对PM2.5预报的影响要远大于3DVAR初始场同化。