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铀的氢化物是当前核材料领域的研究热点之一,在核电技术、铀的氢腐蚀和储氢材料具有广泛的应用前景。随着计算速度的提高和晶体结构预测算法的成熟,通过计算探索新材料和新结构,已成为材料科学研究的重要手段之一。在此基础上,本文围绕铀氢二元体系,通过晶体结构预测算法和第一性原理计算相结合,系统地研究U-H二元体系在不同压力下“组成-结构-性质”之间的关系,主要的研究内容和结论如下:(1)通过变组分的晶体结构搜索和第一性原理计算相结合,分别预测了在0 GPa、20 GPa、50 GPa、100 GPa、150 GPa、200 GPa、250 GPa和300 GPa下UHx(x=1,2,3,4,5,6,7,8,9,17)、U2Hy(y=3,5,7,13,15,17)、U3H8、U3H10、U4H5和U4H9这20种铀的氢化物,并通过凸包线原理确定了它们稳定存在的压力区间范围。在这20种铀的氢化物当中,UH4、U3H10、U4H9和U2Hy(y=3,5,7,15,17)是热力学亚稳组成和结构,而其他的组成和结构都是热力学稳定的,其中有七个新组成和结构Cmcm-UH3、Fmmm-UH4、R3m-U2H7、Pm-U2H15、Cm-U3H8、C2-U4H9和C2/m-U4H5从来没有被报道过。并且发现了 UH、U2H5和UH3这三种组成存在着压力引起的相变,其中Cmcm-UH在65 GPa左右转变成P63/mmc-UH;而Cmcm-U2H5在高于76 GPa区间比C2/c-U2H5要更稳定;对于UH3而言,在0-6 GPa时,Pm3n-β-UH3最稳定,从6 GPa到35 GPa时,Pm3n-α-UH3更稳定,大于35 GPa,Cmcm-UH3最稳定。(2)通过第一性原理计算这些化合物的弹性常数,同时将弹性常数代入相应的力学稳定性判据中,验证了这20种铀的氢化物的力学稳定性。并计算了这些氢化物的体弹模量、剪切模量、杨氏模量、泊松比、预估了维氏硬度,以及通用弹性各向异性指数等基本力学参数,发现C2/m-U4H5、Ibam-U2H3、Cm-U3H8和C2/m-U3H10潜在的塑性材料,其他结构为潜在的脆性材料。而值得注意的是其中的P4m2-U2H17和Cm-UH17的维氏硬度理论计算值分别高达43.1 GPa和44.6 GPa,是潜在的超硬材料。而通过电子结构性质的研究,发现这些氢化物全部具有金属性,综合电子局域函数和Bader电荷分析可知,对于铀的氢化物铀原子与氢原子之间存在着共价键,而随着压力的增大,大部分组成和结构的共价键的作用增强,并伴随着组成和结构硬度的潜在增加。