论文部分内容阅读
C4烯烃催化裂解技术将混合C4烯烃在ZSM-5型分子筛的催化作用下裂解得到用途广泛、附加值高的丙烯和乙烯，引起了研究者的广泛关注。 本文利用分子动力学（MD）退火方法和巨正则系综蒙特卡罗方法（GCMC）研究了异丁烯在不同硅铝比的NanZSM-5型分子筛中的吸附行为。结果表明随着硅铝比的降低异丁烯的吸附量显著上升；当吸附量较小时，异丁烯的吸附位置是在分子筛两种孔道的交叉部位，而吸附量增大时多余的异丁烯分子会停留在两种孔道中；相互作用能的计算结果表明，在纯硅型分子筛中仅含有一个能量峰，而在具有硅铝比的NanZSM-5型分子筛中，均含有两个能量峰，这是异丁烯与NanZSM-5分子筛中Na离子以及Al原子产生静电相互作用的结果；此外，随着分子筛骨架硅铝比的降低分子筛骨架Si原子的电荷从低向高迁移。 ZSM-5型分子筛的水热稳定性是C4烯烃催化裂解技术当中的关键问题之一。通过实验表征、分子模拟和量子化学计算相结合的方法考察了水蒸汽在ZSM-5型分子筛上的吸附、微观相互作用、并探索了水分子作用导致分子筛骨架Al原子脱失的机理。