改性石墨相氮化碳吸附U(Ⅵ)的性能与机理研究

来源 :南华大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:donglaoshi_imnu
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在铀矿开采及铀的生产应用中产生的大量含铀废水对水体、土壤等环境造成放射性污染,对环境和人类健康造成严重影响。吸附法作为一种简单、高效、价廉的方法成为当今研究的热点。本课题以三聚氰胺为原料,通过酸刻蚀及氧化处理技术和原位聚合法制备了两种功能化材料,探讨两种材料对U(Ⅵ)的吸附性能与吸附机理,获得的研究结果如下:(1)采用酸刻蚀及氧化处理技术制备了氧化石墨相氮化碳(OCN)材料,探究了OCN对水中U(Ⅵ)的吸附-解吸性能。考察了溶液pH,温度,OCN投加量,反应时间,U(Ⅵ)初始浓度等影响因素对OCN吸附U(Ⅵ)的影响,并探讨了吸附机制。结果表明:OCN对U(Ⅵ)有良好的吸附效果,在pH=5、30℃、U(Ⅵ)的初始浓度为10 mg/L,OCN的投加量为200 mg/L时,OCN对U(Ⅵ)吸附率达98.9%,比未改性的石墨相氮化碳(g-C3N4)吸附U(Ⅵ)的性能提高了约42%,吸附反应在10 min即到达吸附平衡,30℃理论最大吸附量为278mg/g。pH是影响OCN吸附U(Ⅵ)的重要影响因素,温度等因素对U(Ⅵ)的吸附影响较小。拟二级动力学方程和Langmuir模型很好地拟合了吸附过程,OCN对U(Ⅵ)的吸附过程为自发的吸热过程。EDS显示吸附后材料表面出现U元素,表明U成功吸附在材料表面,吸附前后红外谱图对比说明—NH2、C—N、缔合—OH、C=O、C—O等为OCN吸附U(Ⅵ)过程中主要的吸附位点。吸附解吸实验结果表明OCN具有良好的重复利用性。(2)通过氧化氮化碳(OCN)材料与聚苯胺的原位聚合,制备了聚苯胺/氧化石墨相氮化碳(PANI/OCN)复合材料,探究了PANI/OCN对水中U(Ⅵ)的吸附-解吸性能。考察了溶液pH,温度,PANI/OCN投加量,反应时间,U(Ⅵ)初始浓度等影响因素对PANI/OCN吸附U(Ⅵ)的影响,并探讨了吸附机制。结果表明:PANI/OCN对U(Ⅵ)有良好的吸附效果,在pH=5、30℃、U(Ⅵ)的初始浓度为10 mg/L,离子强度为0.01mol/L NaNO3时,PANI/OCN的投加量为200mg/L时,PANI/OCN对U(Ⅵ)吸附率达98%,吸附反应在10 min即到达吸附平衡,30℃理论最大吸附量为322.6mg/g。pH是影响PANI/OCN吸附U(Ⅵ)的重要影响因素,离子强度,温度等因素对U(Ⅵ)的吸附影响较小,说明PANI/OCN吸附U(Ⅵ)主要受内球表面络合作用。BET结果表明材料复合后比表面积大大增加。FTIR,XPS分析表明,复合材料表面丰富的含氮含氧官能团参与了U(Ⅵ)的吸附。拟二级动力学方程和Langmuir模型很好地拟合了吸附过程,PANI/OCN对U(Ⅵ)的吸附过程为自发的吸热过程。吸附解吸实验结果表明PANI/OCN具有良好的重复利用性。
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