牛黄上清片的比较药代动力学及组织分布研究

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牛黄上清片是中医治疗实热证的经典方剂,具有清热泻火,散风止痛的功效,临床上主要用于头痛眩晕,目赤耳鸣,咽喉肿痛,口舌生疮,牙龈肿痛,大便燥结。主要是由人工牛黄、薄荷、菊花、荆芥穗、白芷、川芎、栀子、黄连、黄柏、黄芩、大黄、连翘、赤芍、当归、地黄、桔梗、甘草、石膏以及冰片十九味中草药按照“君、臣、佐、使”原则配伍制成。其在生物体内的药代动力学及主要活性成分在体内的分布及代谢规律目前还未有文献报道,药效物质基础不明确。为此,本课题对其药代动力学进行比较研究,并分析其在生物体内的分布情况和代谢途径,为阐明牛黄上清片的作用机理和药效物质基础奠定基础。首次采用HPLC法,以Inertsil?ODS-3 column(150 mm×4.6 mm,5 um,GL Science,Japan)为色谱柱,流动相为甲醇-0.2%磷酸(80:20);流速:1.0 mL/min;检测波长:254 nm;柱温:25℃;进样体积:10μL;进样时间:20 min;内标:1,8-二羟基蒽醌。对复方制剂牛黄上清片,单味药材大黄及单体化合物大黄酸在大鼠体内的药代动力学进行研究,比较大黄酸在大鼠体内的药代动力学参数。实验结果表明,在相当剂量下牛黄上清片中大黄酸的药动学参数与大黄提取物及大黄酸单体相比,均有显著性差异(p<0.05)。牛黄上清片中大黄酸的血药浓度Cmax(NHSQA:2.462 mg/L;NHSQ B:1.903 mg/L;NHSQC:2.922 mg/L)远大于大黄提取物中大黄酸的Cmax(1.116 mg/L)及大黄酸对照品的Cmax(0.662mg/L),而牛黄上清片中大黄酸达到最大血药浓度的时间Tmax(NHSQA:0.236h;N HSQB:0.333 h;NHSQC:0.264 h)又比大黄提取物Tmax(0.542 h)及大黄酸对照品Tmax(0.958 h)的短。此外,牛黄上清片在大鼠体内的AUC值(NHSQA:7.105 mg/L*h;NHSQB:8.616 mg/L*h;NHSQC:8.385 mg/L*h)远大于大黄提取物的AUC(4.518 mg/L*h)和大黄酸的AUC(2.395 mg/L*h)。本课题首次采用UHPLC-Q-TOF-MS/MS技术在正、负离子两种模式下对牛黄上清片体外提取物及主要活性成分在大鼠体内(脑、心、肝脏、肾脏、血液、尿液)的吸收分布和代谢进行研究。结合Peak View?软件分析鉴定出211个体外提取物,135个体内原型成分和154个代谢物产物。其中体外提取物中的43个是根据对照品完全鉴定,其余的依据文献和裂解规律为暂时鉴定。135个原型成分中,血浆样品中91个,脑组织中31个,心组织中50个,肝脏组织中55个,肾脏组织中52个以及尿样中93个。此外,代谢物也分布于大鼠的各个组织,其中有五个代谢产物(M50,M79,M115,M128和M154)是首次发现的目前未有文献报道的新代谢物质。实验结果表明,牛黄上清片的主要活性成分及代谢物存在于生物的各组织中,且代谢主要以Ⅱ相代谢反应(葡萄糖醛酸化、甲基化、硫酸酯化)为主。本实验比较全面的诠释了牛黄上清片的在生物体内的吸收分布及主要活性成分的代谢过程研究,阐明牛黄上清片的作用机制和药效物质基础。
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