【摘 要】
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钠离子电池（SIBs）因钠资源丰富,价格低廉,是一种比较有潜力的能代替锂离子电池（LIBs）的新一代储能系统。目前适用于锂离子电池的石墨负极并不适用于钠离子电池,因此迫切需要寻求一种适用于SIBs的高性能负极材料。近年来,过渡金属硫化物（TMSs）特别是钴硫化合物(CoS2,Co1-xS,Co8S9等)因其较高的理论容量而受到广泛关注。但这些钴硫化物具有较低的离子电导率和循环稳定性,导致其作为SI
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钠离子电池（SIBs）因钠资源丰富,价格低廉,是一种比较有潜力的能代替锂离子电池（LIBs）的新一代储能系统。目前适用于锂离子电池的石墨负极并不适用于钠离子电池,因此迫切需要寻求一种适用于SIBs的高性能负极材料。近年来,过渡金属硫化物（TMSs）特别是钴硫化合物(CoS2,Co1-xS,Co8S9等)因其较高的理论容量而受到广泛关注。但这些钴硫化物具有较低的离子电导率和循环稳定性,导致其作为SIBs负极材料还存在一定的阻碍,为解决上述问题,本文致力于探究CoS2基的SIBs负极材料,具体成果如下:（1）通过热解碳化和硫化处理金属有机骨架化合物ZIF-9制得碳骨架包覆Co1-xS纳米颗粒复合材料,碳骨架的强导电性和多孔结构,不仅可以提高复合材料的离子传输能力,同时还能阻止电化学反应过程中Co1-xS颗粒的团聚,抑制Co1-xS的体积膨胀。通过控制硫化温度形成的Co空位缺陷,为钠离子提供更多的反应活性位点,通过DFT计算证明空位结构降低了钠离子迁移的能垒,提高了复合材料的离子电导率。经电化学性能测试,初始放电比容量为1001mAhg-1,首周库仑效率为62.3%,在1Ag-1的电流密度下经循环100圈后仍能保持约390mAhg-1的可逆容量,在5Ag-1的大电流密度下,经循环250次后仍能保持300mAg-1的可逆容量。（2）通过水热法制备了一种空心球结构的CoS2,并探究了该空心结构的形核机理。空心结构增加了与钠离子的接触的比表面积,缩短了钠离子的迁移路径,同时可以有效地抑制CoS2电极材料在充放电过程中的体积形变。经过电化学性能测试,在1Ag-1的电流密度下,经100圈循环后表现出了约799mAhg-1的稳定的可逆容量,并表现出良好的倍率性能。（3）通过静电吸附的方式制备了CoS2@MXene复合电极材料。二维MXene材料具有骨架支撑作用,同时也可以提高复合材料的导电性。CoS2@MXene电极材料展现出了良好的循环稳定性和倍率性能,在1Ag-1的电流密度下,经100圈循环仍能保持约380mAhg-1的可逆容量。
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