【摘 要】
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合作量子跃迁包括合作发光、合作敏化、合作吸收以及合作受能。合作发光是指两个或多个处于激发态的相同离子同时退激发产生一个高能光子的过程,且高能光子的能量是全部离子向下跃迁的能量之和。1961年,Varsanyi和Dieke发现了Pr3+离子的合作吸收,这是人们首次在实验上观察到了合作跃迁。D.L.Dexter通过一阶微扰理论对两个离子合作跃迁进行了理论研究。他提出一阶微扰波函数对于三个离子的合作跃迁
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合作量子跃迁包括合作发光、合作敏化、合作吸收以及合作受能。合作发光是指两个或多个处于激发态的相同离子同时退激发产生一个高能光子的过程,且高能光子的能量是全部离子向下跃迁的能量之和。1961年,Varsanyi和Dieke发现了Pr3+离子的合作吸收,这是人们首次在实验上观察到了合作跃迁。D.L.Dexter通过一阶微扰理论对两个离子合作跃迁进行了理论研究。他提出一阶微扰波函数对于三个离子的合作跃迁的贡献为0,因此只在一阶微扰理论下,三个离子的合作跃迁是无法发生的。然而,耦合波函数的二阶修正则可以允许其发生,但其跃迁几率小到几乎可以忽略。2013年,我们研究组在国际发光动力学会议上报道了三个Yb3+离子的合作发光,这是首次对三个离子合作发光的公开报道。自此开始,我们对Yb3+离子三聚体的合作发光及多离子合作敏化机制进行了深入的研究。我们的研究包括三个Yb3+离子对Cu2+离子和Pb2+离子的合作敏化,四个Yb3+离子对Gd3+离子的合作敏化,以及三个Yb3+离子对Ce3+离子的合作受能,几乎囊括了离子团簇合作量子跃迁的所有机制。这些发现是合作量子跃迁领域的重要突破。对于三个Yb3+离子的合作发光,我们在理论上计算了其跃迁速率。与两个Yb3+离子的合作发光相比,氟化钙基质中三个Yb3+离子合作发光的跃迁速率约为1/20000。这与我们在实验上得到的数据基本一致。在实验上,低的跃迁速率表现为合作发光强度较弱,在实际测量中也给我们带来了重重困难。为了减小研究三个Yb3+离子合作发光的困难,本文围绕如何在相同的实验条件下提高三个Yb3+离子合作发光的强度展开研究,获得如下研究成果:1.利用高温固相法实现了氧化锆对CaF2:Yb3+材料的表面修饰。在980 nm近红外激光的激发下,随着氧化锆占比浓度的不断增加,2-Yb3+离子对合作发光强度呈现先增强后减弱的趋势,3-Yb3+离子团簇合作发光强度也不断增加。氧化锆占比浓度大于3 mol%时,在361 nm处出现了一个明显的杂质峰。经分析对比可知,该杂质峰来自于Tm3+离子~1D2→~3H6能级的跃迁。我们认为杂质Tm3+离子来自于纯度为99.999%的Yb F3。2.利用水热法实现了氧化锆对CaF2:Yb3+材料的表面修饰(包覆)。在980nm近红外光的激发下,观察到了2-Yb3+离子对以及3-Yb3+离子团簇的合作发光显著增强。随着氧化锆与CaF2:Yb3+的摩尔比不断增加,Yb3+离子的合作发光强度呈现先增大后减小的趋势。XRD测试结果表明,氧化锆的包覆厚度在不断增加。厚的壳层削弱了激发光以及合作发光的强度导致了该现象的发生。利用高分辨光谱分析了包覆前后样品的低温发射光谱,我们发现包覆前后样品发射光谱的精细结构几乎没有变化。发光动力学的实验研究表明,包覆后样品的三种发光中心的荧光寿命显著增加,这在具有微米级粒径的体材料中很难发生。基于上述现象,我们首次提出了体材料的纳米壳层效应,并利用此效应对上述实验现象进行了解释。3.利用高温固相法实现了氯化钡对CaF2:Yb3+材料的表面修饰。在980 nm近红外光的激发下,2-Yb3+离子对合作发光强度以及3-Yb3+离子团簇合作发光强度均呈现了先增强后减弱的趋势。当占比浓度为1 mol%时,合作发光强度达到最大。为了探究合作发光增强的原因,我们分别利用Ba F2和Ca Cl2对CaF2:Yb3+材料进行了表面修饰。实验结果表明,合作发光的增强是由于Cl–离子的加入使得整个体系实现了电荷平衡。动力学分析表明,随着Ba Cl2占比浓度的不断增加,样品的荧光寿命不断减弱。这是由于Ba2+离子占据了Ca2+离子的格位,或者直接替换了占据Ca2+离子格位的Yb3+离子,导致了Yb3+离子团簇的结构性破坏,从而产生了结构性破坏荧光猝灭。
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