染料广泛应用于塑料、橡胶、化妆品、油漆等的制造过程中,然而,大多数染料毒性大,有致癌变的几率,严重威胁着人类健康和生态安全。因此,在排放到自然环境中之前,采用经济可行且环境友好的方法对染料废水进行处理已变得十分迫切。近年来,纯化和修复染料废水的技术引起了广泛关注并得到了大力发展,其中,基于方便、易操作、适用性广以及对有毒物质不敏感等优点,吸附法被认为是一种绿色环保的技术和极具竞争力的处理方法。在染料吸附技术中,吸附剂的选择非常重要。氧化石墨烯(GO)因其具有超高的比表面积、优异的水分散性以及表面上多样的含氧官能团等特点,被大量尝试用作去除水中染料的吸附剂。尽管GO具有多种优势,但吸附后悬浮的GO的分离和废水处理中不可避免的二次污染阻碍了其工业化应用,所以迫切需要开发出一种可以多次重复使用的新型GO基吸附材料。而磁分离技术被认为是一种去除废水中有机污染物的有前途、可循环使用且经济价值高的吸附方法。相应地,钴铁氧体(CoFe2O4)因兼具适度磁性和良好的化学稳定性已在环境保护领域得以应用。本课题先制备了具有高吸附容量、经处理后可重复使用的磁性CoFe2O4/GO吸附材料,然后结合分子模拟方法从微观角度探究吸附机理,为GO基复合材料的优化改性提供了基础。主要研究内容包括以下两部分:(1)实验方面,采用易于操作、环境友好的水热法制备了磁性CoFe2O4/GO吸附剂,探究其对阳离子型染料亚甲基蓝(MB)、罗丹明B(RhB)和阴离子型染料甲基橙(MO)的吸附效果。实验结果表明,CoFe2O4/GO复合材料对MB、RhB和MO平衡吸附容量分别为230.95、197.46和33.85 mg/g,表现出选择性吸附特征。对于纯GO吸附剂,MB、RhB和MO的平衡吸附容量分别为211.1、106.7和33.88 mg/g;而合成的纯CoFe2O4纳米颗粒对三种染料几乎没有吸附效果,吸附容量仅为2-3 mg/g。表明CoFe2O4/GO复合材料中对三种染料起吸附作用的是GO,添加的CoFe2O4可增强阳离子型染料的吸附效果。同时探究了 CoFe2O4/GO吸附剂的重复使用性,经过两次、三次、四次吸附-解吸循环后的去除效率分别能保持在96.8%,87.2%和73.3%左右,具有良好的重复使用性。(2)理论方面,通过分子模拟法研究了 MB、RhB和MO染料在GO上的吸附机理。采用分子动力学(MD)模拟研究GO吸附染料分子的构象变化以及吸附能(Eads)数值,与染料相互作用顺序为MB>RhB>MO,与实验结果吻合。对所建分子模型进行分析,结果表明,GO表面的含氧官能团与染料分子发生了静电相互作用,其带负电荷的表面呈现出对阳离子染料更好的吸附性;染料分子与GO的之间的π-π相互作用也将有利于其吸附;GO表面的空位缺陷以及含氧官能团也影响了吸附效果,根据Eads值可知,缺陷的存在会略微提高其吸附效果;GO表面的羧基(-COOH)、羟基(-OH)和环氧基(-CH(O)CH-)这三种含氧官能团中,-COOH对染料的吸附效果最佳。同时,采用量子力学模拟方法分析预测了染料分子的活性以及染料分子发生吸附的作用位点,进一步揭示了产生该吸附效果的原因,为GO基吸附复合材料的改性提供了理论基础。