尖晶石型氧化物/碳复合结构的制备及其在锂硫电池中的应用

来源 :山东大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wyt_2010
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随着集约型社会的提出与人类社会的不断演变,能源的需求对人们来说变得尤为迫切,对储能技术的要求进一步趋向于低成本化和高能密化。不同储能手段或者技术对能量储存的形式和能量的利用都有着较为显著的影响。在众多的能量储存系统中,电化学储能,尤其是电化学电池储能逐步成为储能系统的一个重要分支。锂硫电池作为可充电电池领域的一员,由于其本身的高比能量(2600 Wh kg-1)和高理论比容量(1675 mAhg-1)受到研究者的追捧,其在电化学储能方面也发挥着传统的锂离子电池所不可比拟的作用。再者,硫由于其在储量上的独特优势和安全环保等优点,成为锂电池众多活性物质中的佼佼者,与锂片共同组成锂硫电池的正负极材料。然而任何事物的发展并不都是一帆风顺的,锂硫电池在商业化的过程中,仍存在着一些无法忽视的问题,例如:硫的低导电率(5×10-30 Scm-1)以及Li2S的低导电性(3.6×10-7S cm-1),中间产物长链多硫化物于正负极之间的往返穿梭,由于硫(密度:2.03gcm-3)和Li2S(密度:1.67gcm-3)密度的不同而导致的电极材料的体积膨胀等。针对上述问题,本论文主要针对锂硫电池正极材料展开研究,旨在设计合成具有独特结构优势的电极材料,并对负载活性硫后的材料进行电化学性能测试。本论文的主要研究内容如下:(1)首先通过简单的回流和水热过程制备了样品ZnCo2O4@N-RGO(I),并将其用于载硫体,由于还原石墨烯具有相对较高的比表面积,有利于ZnCo2O4和硫的广泛分布。金属-氧形成的强离子键,保证了尖晶石氧化物ZnCo2O4的高极性,加之不同金属离子间的协同作用和界面效应,ZnCo2O4@N-RGO(I)对多硫化物表现出较强的吸附能力。密度泛函理论的计算结果证明了 ZnCo2O4和Li2S4之间较强的结合能高达3.1eV,而且ZnCo2O4@N-RGO(I)对Li2S6的吸附实验也进一步证实了其对多硫化物的强吸附作用。本工作通过多种测试与表征手段,如FESEM、TEM、HRTEM、HAADF-STEM、XRD等,对材料的形貌、元素分布、组成等进行了深入细致的检测与分析,并对该材料作为锂硫电池正极材料的循环、倍率等性能进行了研究与分析:负载高达71%甚至82%硫的ZnCo2O4@N-RGO(I)仍然能够很好地工作,即使在1600 mAg-1下充放电200次后,也能提供645 mAhg-1容量,容量保持率为71%。当ZnCo2O4@N-RGO(I)/S71的硫面载量增加到2.12 mg cm-2时,在电流密度800 mAg-1下循环200圈后放电容量仍可达到624 mAh g-1。(2)通过高温煅烧壳聚糖和尿素按一定比例形成的白色混合物,获得了一种N掺杂的具有薄层状结构的碳纳米片。尿素对热不稳定,在合成碳纳米片的过程中占据至关重要的地位:一,作为气体释放剂,可以有效的控制合成的形貌;二,尿素中所含有的N可以作为异质原子引入到碳材料中。具有异质原子掺杂的薄层状碳,不仅可以负载硫,还可以在循环过程中物理限域、化学锚定多硫化物。将NCN作为锂硫电池正极材料组装电池,进行电化学测试,可见,NCN具有一定的潜力。在负载72%硫的情况下,在800 mAg-1的电流密度下,循环270圈之后,可逆容量仍保持在612mAhg-1。可见,异质原子掺杂碳在锂硫电池正极材料中发挥着其重要的作用。
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