【摘 要】
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随着便携式电子设备、新能源汽车产业对高比能锂电池的需求逐渐增加,亟需发展高面容量电极。构筑厚电极是提高传统电极材料面容量的一种有效策略,但锂离子的长程迁移问题和高电荷传输阻抗限制了电极的性能;锂金属具有极高的理论比容量,被广泛认为是理想的替代负极材料,但在充放电锂沉积/剥离过程中存在枝晶生长等问题。因此,发展长循环寿命高容量电极,是当前高能量密度锂电池领域研究的热点之一。本文从电极结构设计与电池界
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随着便携式电子设备、新能源汽车产业对高比能锂电池的需求逐渐增加,亟需发展高面容量电极。构筑厚电极是提高传统电极材料面容量的一种有效策略,但锂离子的长程迁移问题和高电荷传输阻抗限制了电极的性能;锂金属具有极高的理论比容量,被广泛认为是理想的替代负极材料,但在充放电锂沉积/剥离过程中存在枝晶生长等问题。因此,发展长循环寿命高容量电极,是当前高能量密度锂电池领域研究的热点之一。本文从电极结构设计与电池界面调控的角度出发,设计并优化了厚电极和功能化隔膜体系,旨在实现其在高容量电极中的应用。（1）通过静电纺丝法制备了二氧化硅纳米纤维（SiO2 NFs）,选用聚二甲基二烯丙基氯化铵和磷钼酸调控电极组分的表面电荷,可控构筑了SiO2 NFs骨架支撑的高容量Li4Ti5O12三维厚电极,探究了活性材料层和集流体层不同质量比及不同抽滤顺序对Li4Ti5O12三维电极储锂性能的影响,研究了载量为10 mg cm-2的Li4Ti5O12三维高容量电极在室温和高温下的电化学性能。研究表明,载量为10 mg cm-2的复合厚电极表现出优异的循环稳定性（80次循环容量保持率为85%）和倍率性能(5 C下比容量为125 m Ah g-1)。同时,复合厚电极可以保障电池在80°C的高温下工作时仍具有良好的循环稳定性和安全性,在耐高温锂离子电池中展现出了良好的应用前景。（2）设计制备了厚度为20μm的SiO2 NFs基功能化复合隔膜,系统研究了其对锂金属负极的界面调控行为。通过组装Li/Li电池和Li/Cu电池,探索了SiO2NFs基功能化复合隔膜对锂负极界面调控的电化学过程。电极/电解液界面阻抗的演变趋势证实了功能化隔膜改善锂金属电极的长循环稳定性。采用多种分析技术进一步验证了SiO2NFs基功能化隔膜调控锂沉积/剥离、抑制锂枝晶的特性。研究结果表明SiO2 NFs基复合隔膜具有孔隙率高、浸润性好、热稳定性高和力学性能好等优点,可以使锂负极在1 m A cm-2电流密度下稳定沉积/剥离300 h以上,表现出优异的可逆性和循环稳定性。此外,该隔膜具有优异的热稳定性,可在80°C的高温环境下正常工作,是一种极具应用前景的锂金属电池备选隔膜
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