SAPO分子筛应用于选择性催化还原NO_x的研究

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NOx作为大气污染物的主要组成部分,对它的脱除治理成为近年来研究的一个重点。综合目前各种NOx治理方法,选择性催化还原法(SCR)以其脱除效率高、副产物少、反应条件温和等优点成为未来发展的方向和趋势。如何筛选并制备出活性高、选择性好、价格便宜的催化剂成为SCR研究的核心和关键。本文通过大量的实验最终制备出两种活性优异的SCR催化剂Cu/SAPO-35和Cu/SAPO-34,并对催化剂的制备方法、影响因素、SCR催化效果进行了深入的研究。以六亚甲基亚胺HMI为模板剂合成得到SAPO-35分子筛时,随着溶胶中Si含量的增大分子筛的结晶度增大,同时Si由单一SM2取代进入骨架到SM2、SM3取代共同发生,最终会导致分子筛内有少量Si岛产生。SAPO-35的B酸酸量也随着Si的增加呈现先增大后减小的趋势。分别用旋转浸渍法和离子交换法制备得到Cu/SAPO-35催化剂并对其SCR活性进行评价。研究发现旋转浸渍法得到的Cu/SAPO-35样品低温活性尚可,但高温段急剧下降,而且出现了较多的N20副产物用离子交换法制备得到Cu/SAPO-35样品的SCR活性得到了明显改善研究还发现用离子交换法制备Cu/SAPO-35催化剂时,分子筛原粉的强酸酸量越大,制备得到的Cu基催化剂中活性组分Cu2+的量就越大,从而催化剂的低温SCR活性表现就越好。用两种不同的模板剂制备得到了Si分布均匀和由大量Si岛存在的SAPO-34分子筛,并利用离子交换法将他们制备成Cu/SAPO-34催化剂,对他们的SCR催化活性进行了研究。Si分布均匀的产品表现出了优异的SCR催化活性和N2选择性,而有大量Si岛存在的样品在低温处活性表现尚可,在高温处活性急剧下降,同时在高温处有大量N20副产物生成。这说明Cu基SAPO分子筛催化剂中Si岛的存在不利于SCR催化反应。将Cu/SAPO-34与Cu/SAPO-35进行了对比研究分析了Cu/SAPO-34与Cu/SAPO-35催化效果差异的原因。SAPO-34分子筛强酸位酸强度要明显高于于SAPO-35。样品的SCR活性分析显示Cu/SAPO-35相比于Cu/SAPO-34氏温活性较差,而高温可以保持更高的催化活性。研究认为这可能与Cu物种在SAPO-35上稳定性较好,还原性较弱有关系。
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