随着工业和城市的快速发展,水污染问题日益加剧,已严重制约了经济和社会的发展。电催化氧化技术在难降解废水的处理中发挥良好的作用,是现今处理工业废水最有前途的方法,因而受到研究者的广泛关注。电极材料是电催化氧化技术的关键,其性能直接决定了电催化氧化技术的差异。Ti/Sb-SnO2电极对于电催化氧化生物难降解的污水中的有毒有害物质具有较高的降解效果,其高的析氧电位有效地抑制了析氧副反应的发生,更加高效地生成·OH自由基,彻底降解反应物,提高了电极的电流效率。因此,对Ti/Sb-Sn02电极进行研究具有实际意义。本论文采用电沉积法制备Ti/Sb-Sn02复合电极,通过不同的沉积方式分别从金属离子掺杂、纳米材料复合掺杂和微观结构调控设计三个角度,对电极的微观结构和组成进行合理的设计。通过研究电极上各层氧化物的组成和结构间的相互作用,探索不同电沉积方式对电极稳定性、电流效率和寿命的影响,为进一步提高电催化氧化电极的性能打下坚实基础。采用脉冲电沉积法制备了纳米TiN复合Ti/Sb-Sn02电极,并研究了电极的电催化性能。TiN纳米颗粒的掺入能细化晶粒,显著改善电极活性层的致密程度;TiN的掺入促进了电极表面Sb的氧化,增加了表面吸附羟基氧物种的含量,有助于提高电极的催化活性。同时,研究了纳米Ce02复合/Ce离子掺杂Ti/Sb-Sn02电极的界面偏析现象,及其对电催化去除苯酚性能的影响。电极材料的择优生长分析表明,Ce离子掺杂促进了 Sn02晶体沿(211)晶面方向的择优生长,在(110)和(101)晶面的择优取向减弱。与Ti/Ce-Sb-Sn02电极的择优生长趋势不同,Ti/Sb-Sn02-Ce02电极在所有晶面方向上表现出相同的择优生长趋势,即没有明显的择优取向,最接近标准Sn02晶体的生长趋势。XPS分析和ICP-MS分析表明,Ce离子掺杂与Ce02掺杂对电极表面结构有着不同的影响。当Sb掺入SnO2相时,在高温处理后,电极表面以Sb3+和Sb5+的混合状态共同存在。当Sb和Ce同时掺入时,Sb离子与Ce竞争性进入Sn02晶格中,取代Sn原子位置,加速了 Sb的界面富集,进而显著提高了 Sb3+含量。相反,Ce02纳米颗粒缓解了界面Sb富集,促进了界面Sb的完全氧化,使得界面Sb主要以Sb5+形式存在。电催化苯酚降解测试结果显示,Ti/Sb-SnO2-Ce02电极有最好的催化性能,其降解速率常数分别是Ti/Sb-Sn02 电极和 Ti/Ce-Sb-Sn02 电极的 1.5 倍和 1.4 倍。采用选择性电沉积法制备了 Ti/Ru-Sb-Sn02组分梯度电极。研究发现,在-0.55 V时,优先共沉积Ru和Sb;而在-0.80 V时,为Ru、Sb和Sn的共沉积。同时,得到了一个制备组分梯度电极的三电势脉冲模式:-0.55 V,-0.80 V,-0.50 V。电极的生长过程研究发现,电极独特的微观形貌与扩散控制生长和应用电势有关;电极组成随沉积周期次数呈现梯度变化,并且沉积层厚度与沉积周期次数成线性关系。电化学染料脱色测试表明,在沉积周期次数为200时制备的Ti/Ru-Sb-Sn02组分梯度电极具有最优的电催化脱色性能;而且,电极对非偶氮染料和偶氮染料都具有良好的催化脱色性能。继续研究了选择性电沉积法对组分梯度电极的影响,制备了 Ti/Pd-Sb-Sn02电极,并与直流电沉积法制备的电极进行了比较研究。对沉积电势的考察发现:-0.55 V下得到Sn0.40Sb0.47Pd0.13组分,而-0.80V为Sn0.88Sb0.10Pd0.02组分。SEM结果显示,电极的微观形貌为多层次的花状结构;XRD结果显示,电极活性层为Sn02纳米晶,并且有明显的沿(110)晶面方向的择优取向,选择性电沉积法制备的电极具有较小的晶格参数和较小的晶粒;XPS分析结果表明,电极表面的Sb以Sb2O3和Sb2O5的混合状态共同存在,且选择性电沉积法制备的电极具有较高的Sb205:Sb203和Oads:Olat比例。电极的电化学性能研究发现,选择性电沉积法制备的电极有较小的电荷传递阻抗和较大的扩散系数。此外,Ti/Pd-Sb-Sn02电极对非偶氮染料和偶氮染料都具有良好的催化脱色性能。在单电解浴中采用多阶段脉冲电沉积构建了多层次Sb-Sn02@Ti02-NTs电极。通过调整脉冲信号,实现了对电极不同形貌的控制。在电极制备过程中,采用反向脉冲电沉积(8 ms,833 mA/cm2;2ms,-833 mA/cm2;0.99s,0A),能够得到均匀的管套管结构,继而得到Sb-Sn02@Ti02-NTs的致密层。通过调整脉冲信号,可获得不同形貌:直流电沉积时,获得花状形貌;脉冲信号为(5 ms,100 mA/cm2;95 ms,0)时,得到底部为片状,顶部为颗粒状的多孔结构;脉冲信号为(1ms,500 mA/cm2;99 ms,0)时,得到无序的枝叶状结构。电化学染料脱色测试显示,Sb-Sn02(F)电极、Sb-Sn02(H)电极和Sb-Sn02(D)电极对甲基橙脱色的一级动力学速率常数分别为32.5×10-3/min、39.7×10-3/min和51.7×10-3/min,表明脉冲电沉积制备的电极对偶氮染料具有较好的脱色性能。采用简单的电沉积法,构建出三维大孔的金属氧化物-纳米碳材料复合电极。这种结构的复合电极,有着鲜明的连续贯通的大孔网络结构,高的孔隙率,以及高的比表面积:相互通透的大孔孔隙可使基质从各方向进入孔内,为物质的快速传输提供了便利;大的比表面积提供了大量的催化活性点,有利于增强电极的催化性能,并且能够为微生物的附着于生长提供更多的场所。作为MFC阳极材料,CNT-Sn02复合电极有着显著改善的电化学活性,较大的交换电流密度,较高的最大能量密度,以及较好的生物电催化活性。