西安市南郊大气PM2.5和PM10中PAHs和PAEs污染研究

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多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)和邻苯二甲酸酯(Phthalic acid esters,PAEs)均具有致癌、致畸、致突变的“三致效应”,对自然环境和人体健康会产生潜在、长期的危害。城市作为人类活动最为密集的区域,污染问题日益受到关注。随着经济快速的增长,城市空气污染形势越加严峻,尤其是冬季颗粒物污染。本文以西安市为研究区域,在近城区(3环内陕西师范大学雁塔校区)和近郊区(3环外陕西师范大学长安校区)布设两个采样点,采集大气PM2.5样品69个,大气PM10样品64个,利用气相色谱-氢火焰离子化检测器(GC-FID)和高效液相色谱-二极管阵列(HPLC-DAD)对其中美国环境保护部(U.S.EPA)优控的16种PAHs和6种PAEs进行含量检测分析。以此为基础,分析了 PM2.5和PM10中PAHs和PAEs的构成模式和分布特征,采用特征比值法、多元统计分析法、受体模型分析了其环境来源,并根据美国环境保护部(U.S.EPA)的暴露评价方法对其健康风险进行评价,以期为城市环境的保护和管理提供理论依据和实践基础。通过本研究,主要得到以下结论和认识:(1)西安市南郊大气中PM2.5的质量浓度范围为11.42~596.46 μg·m-3,日平均浓度为110.50μg·m-3,超出我国环境空气质量二级标准2.16倍。PM10的质量浓度范围为45.95~702.07 μg·m-3,日平均浓度为184.77 μg·m-3,超出我国环境空气质量二级标准1.46倍。长安校区和雁塔校区两个采样点的PM2.5和PM10有一定的差异。PM2.5和PM10质量浓度值冬季最高,夏季最低。(2)含量分析表明,PM2.5中16种PAHs的总浓度(Σ16PAHs)范围在14.28~266.04 ng·m-3之间,平均值为62.62 ng·m-3。PM10中Σ16PAHs的变化范围在9.69~348.99 ng·mm-3,平均值为66.83 ng·m-3。与其他城市大气颗粒物中的含量对比发现,西安市南郊大气PM2.5和PM10中的PAHs含量较高。PM2.5和PM10的质量浓度均与Σ16PAHs的浓度呈正相关。PM2.5中6种PAEs的总浓度范围在2.52~414.09 ng.m-3,平均值为 85.61 ng·m-3。PM10中 6 种 PAEs 的总量范围在 15.80~475.93 ng.m-3,平均值为100.45 ng·m-3。与其他城市大气颗粒物中PAEs相比,西安市南郊大气颗粒物中PAEs含量处于中等水平。PM2.5和PM10上的E6PAEs浓度分别与PM2.5和PM10的浓度存在显著正相关关系。(3)西安南郊大气PM2.5中Ace、BbF、BkF和BaP的平均含量在PM2.5中高于在PM10中,其余12种单体PAHs在PM10中的平均含量均高于其在PM2.5中的平均含量,Σ16PAHs的平均浓度PM10高于PM2.5。西安南郊大气PM2.5中除了 Ace、BkF和DBA,其余单体PAHs的平均浓度在长安校区高于雁塔校区。PM10中除BKF外,其余单体PAHs的平均浓度在长安校区显著高于雁塔校区。不同季节Σ16PAHs的平均浓度基本是符合自春季至冬季先减小再增大,其中夏季为最小值,冬季为最大值。PM10中Σ6PAEs的平均含量高于PM2.5中Σ6PAEs的平均含量,PM2.5中单体DnBP和DEP含量比PM10高,PM10中单体DEHP、DMP、DnOP和BBP含量较PM2.5更高。PM2.5中Σ6PAEs的平均含量长安校区比雁塔校区高,PM2.5中除DnBP外,其余PAEs单体的平均浓度在长安校区明显高于雁塔校区;PM10中除DMP和DEP外,其余PAEs单体的平均浓度在长安校区都明显高于雁塔校区。冬季PM2.5和PM10 中Σ6PAEs的平均含量显著高于其他三个季节。(4)西安市南郊大气PM2.5和PM10中PAHs主要以4环和5环为主,尤其是BaA和BbF。冬季高环PAHs占比上升,低环PAHs占比相应下降。PM2.5和PM10中PAEs均以DEHP和DnBP为主,PM10中DnOP的比例略有升高。长安校区大气PM2.5和PM10中DnOP和BBP的比重较高,雁塔校区大气颗粒物中DnBP的比重较高。冬季PM2.5和PM10中Σ6PAEs的平均含量显著高于其他三个季节,DnBP、DEHP和DnOP比重远远大于其他三个季节。(5)来源分析结果表明,西安市南郊大气PM2.5和PM10中PAHs的主要来源为典型的燃煤和机动车尾气,PAEs主要来源于这增塑剂的广泛使用。(6)PM2.5和PM10中PAHs对人群没有明显的非致癌健康危害。人群暴露PM2.5和PM10中PAHs的致癌风险均在可接受范围内,PM10中7种致癌PAHs总的致癌风险高于PM2.5中致癌总风险。PM2.5和PM10中PAEs经呼吸的日均暴露量都远远低于U.S.EPA规定的口服参考计量(RfD)与EU规定的日耐受量(TDI)。人群呼吸暴露大气颗粒物中6种PAEs不能引起非致癌风险,但儿童的非致癌风险水平要高于成人,应当加强儿童对PM2.5和PM10中PAEs的有效防范。人群呼吸暴露大气颗粒物中BBP和DEHP的致癌风险皆低于标准极限值10-6,致癌风险可忽略。PM2.5和PM10中PAHs和PAEs冬季的非致癌风险比较高,冬季的致癌风险远远高于其他三个季节。
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