【摘 要】
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MOFs作为多相催化剂广泛用于化学反应领域,由于其可调的组分和结构而容易引入催化位点进入孔道,因此受到广泛的关注,其内部结构可以方便的提高MOFs的催化活性,但是其外表面对
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MOFs作为多相催化剂广泛用于化学反应领域,由于其可调的组分和结构而容易引入催化位点进入孔道,因此受到广泛的关注,其内部结构可以方便的提高MOFs的催化活性,但是其外表面对催化活性的影响还未被探究过。外表面未完全配位的金属离子相比内部饱和配位的金属离子具有更高的催化活性。因此,研究MOFs外表面的催化可以提供设计新的MOFs催化剂。基于此,我们设计不同晶面的MOFs来探究其外表面催化,ZIF-8具有高化学稳定性和热力学稳定性,在本文章中,我们选择具有不同Zn2+密度的菱形十二面体ZIF-8({110})和立方形ZIF-8({100})做路易斯酸催化剂进行克脑文格尔缩合反应。碳量子点的结构极易受合成方法的影响,因此在不同溶剂中合成具有相同结构荧光的碳点,这可以实现碳点方便的应用并优化器件。我们用自上而下的方法在温和的条件下从固态多孔碳合成相同结构荧光的碳点。首先煅烧ZIF-8得到多孔碳,为了减弱溶剂的影响,在溶剂热得到碳点之前,先用稀硝酸预氧化多孔碳。这种多孔碳是由结晶性碳嵌入无定形碳而组成,这种结构有利于在不同溶剂中温和处理就可以得到相同sp2-C内核结构的碳点。最终,得到水相,DMF相,甲醇相三种碳点都具有激发波长依赖的发光性质,DMF相碳点最大发射波长是515 nm,而水相和甲醇相碳点的最大发射波长是450 nm,而且,水相碳点未经过任何处理可以直接应用到细胞成像中,甲醇相碳点可以直接用于复合材料的合成。另一方面,选择碳点作为光敏剂、金纳米粒子作为光收集天线、金属卟啉作为催化剂,通过光沉积构筑了一例金纳米粒子-碳点-金属卟啉的复合光催化剂,并研究其光催化产氢的性能。
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