催化在人类化学史上一直扮演着极其重要的角色。当前工业催化中使用的催化剂多为金属或金属氧化物材料。金属材料价格相对昂贵,在反应过程中容易溶出而危害环境。如能用非金属,如碳材料来替代金属或金属氧化物载体来实现对目标反应的高效催化,将有效降低污染物控制过程的成本。高效、易得且廉价的碳催化剂的研究一直是催化化学和绿色化学领域具有挑战性的课题。石墨烯及类石墨烯材料,包括氧化石墨烯、掺杂石墨烯和碳氮材料,因为其独特的理化性质和表面化学性质,成为近年来物理、化学、材料、生物等学科备受关注的热点新兴研究对象。但是,有关这些新型石墨化纳米碳基材料在催化领域应用还缺乏系统的研究,其催化本质也有待深入探讨。本文从探索新型碳材料在催化领域的应用出发,致力于将拥有独特性能的石墨化纳米碳基材料应用于各类化学品合成和环境污染治理。并通过制备方法的优化,结合各种表征手段探究了不同合成体系中碳材料所起的作用及相关反应机制。主要研究内容如下：第一部分：亚胺化合物是有机合成化学的重要中间体,作为药物、农业等合成工业的特殊结构物质,其合成方法受到了广泛的关注。在众多合成亚胺的方法中,直接氧化端基胺缩合是原子经济效应最好的路线。基于该研究背景,本部分工作结合石墨烯催化的最新进展,探索石墨烯及其衍生物催化苄胺氧化合成亚胺的反应,并研究其反应路线和机理。结果表明,在0.5 MPa的氧气压力和100℃的温度条件下,氧化石墨烯能高选择性催化苄胺氧化合成亚胺,产率高达95%,该反应甚至在无溶剂的条件下也能高效进行。此外,该体系也可在同等温和条件下实现苄胺类化合物和苯胺类化合物的交叉偶联。其中,氧化石墨烯独特的表面性质在催化合成中起到了关键作用。第二部分：己二酸是一种重要的二元脂肪酸,主要用于尼龙-66,聚氨脂等高分子材料的合成。己二酸传统生产工艺存在环境污染问题,而近年新开发的双氧水直接氧化环己烯合成己二酸工艺因双氧水价格高、产品生产成本高之重大缺陷,尚不具有工业应用价值。基于氧化石墨烯对催化氧化反应的高效,探索其在分子氧的条件下催化氧化环己烯合成己二酸的可能。结果表明,以氧化石墨烯为催化剂,2.0 MPa氧气作为氧源,在130℃的条件下,环己烯直接氧化到己二酸的产率达到26.5%,这是目前已知在仅用氧气做氧化剂的条件下对己二酸的最高产率。而如果通过化学还原等方法改变氧化右墨烯的表面性质,得到有氮掺杂的石墨烯材料,可在130℃条件下选择性地催化环己烯氧化至环己二酮,选择性高于85%。通过氮元素的引入和石墨烯表面氧化官能团的还原度调控可以对环己烯的选择性氧化,这对了解石墨烯的催化机理有着关键作用。第三部分：有机氯化物即是农、工业广泛使用的重要物质,又是能使人畸变、致癌、难降解的有毒物质。随着人们的环境意识的提高,水相还原脱氯研究备受青睐。负载型贵金属催化剂催化有机氯化物脱氯已有报道,但脱氯反应大多在有机相中进行,而且用H2作为氢源在水中溶解度低,还原脱氯效率差。基于本课题组在甲酸制氢和用于氢转移反应的应用研究,探索设计出利用甲酸作为氢源,石墨化纳米碳基材料负载钯催化剂催化对氯苯酚的脱氯反应。研究结果表明,石墨型氮化碳负载的钯催化剂可在室温条件下实现水相对氯苯酚的高效脱氯,转化率接近100%。甲酸与氯苯酚的摩尔比为10：1,这是目前已知最低的甲酸消耗比,大幅降低了还原脱氯的成本。氮原子的引入对金属纳米粒子的负载具有很大的促进作用,而氮化碳材料自身的表面酸碱性质也提高了催化活性。