激光局域钝化镧系掺杂上转换纳米晶的表面缺陷结构的研究

来源 :昆明理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yongheng0106
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镧系离子掺杂的上转换纳米材料由于其优异的光稳定性,清晰的线宽,固定的光谱位置和低阈值的泵浦功率,在过去十年吸引了人们的关注,被广泛的应用在生物组织成像领域。然而观察更细微的生物组织则需要更小的上转换粒子去标定,现存的一大问题就是上转换粒子的尺寸与其发光强度成反比,尺寸越小意味着比表面积增大而引起更多的表面缺陷。研究表明表面缺陷的增多会引起表面猝灭中心增多,这会导致严重的发光猝灭,而低的发光效率严重限制了其的实际应用。为增强上转换纳米晶的荧光强度,本文探索了一种新的方法使得尺寸为8 nm的Ba2LaF7上转换纳米晶的荧光效率得到了313倍的提高,实现了单个上转换颗粒的超亮发光。本文的研究内容如下:(1)首先利用水热法合成Er3+掺杂的立方相和四方相混合的Ba2Yb F7上转换材料,其次通过湿化学退火方法以及改变Yb3+离子浓度以探索纯相。我们发现通过引入La3+离子并占据Yb3+离子的格位,使得Yb3+离子含量降低可以获得纯的立方相Ba2LaF7上转换晶体。通过透射电子显微镜观察到立方相Ba2LaF7上转换晶体的平均尺寸在10 nm以下。并且在980 nm激光器激发下,其发光强度相较于双相的Ba2Yb F7有所增强。此文中,我们详细的探讨了这一相变的过程。(2)由于上述得到的Ba2LaF7上转换纳米晶的亮度不够高,使之在实际生活中的应用受到限制。因此,基于上述合成的均匀的上转换纳米晶的基础上,我们设计了一种新的提高上转换发光亮度的方法,通过聚焦的具有高能量的980nm激光束对于Ba2LaF7进行局部加热,使得Yb3+,Er3+共掺的Ba2LaF7 UCNPs的表面非晶层发生原子重排进而减少表面缺陷,在不改变其分散性和颗粒尺寸的情况下,Er3+离子红光区域的发光有313倍的增强。此外,采用多光子发光显微镜证实了激光处理是基于单个颗粒的发光增强。(3)同时这一激光处理也被应用于其他氟化物体系(如KLu2F7、Gd F3、Ba Gd F5),证明了激光处理对于增强上转换纳米晶的发光亮度是普遍有效的。这为实现高亮的单个纳米颗粒的发光,提供了一种直接简便且快速的方法。更为得到小尺寸且高效的UCNPs进而应用到生物学成像领域应用奠定了坚实的基础。
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