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如何定量研究天然气形成、运移和聚集是当前天然气地球化学研究的一个热点。天然气生成动力学模拟以干酪根(煤或原油)热解实验为基础,借助生烃动力学模型和碳同位素动力学模型,结合具体盆地演化史,能定量地预测地质历史时期盆地天然气组分和碳同位素组成,恢复天然气的成藏史。本研究利用黄金管限定体系对四类不同类型有机质(正十八烷、煤、泥岩、碳酸盐岩)进行了生烃动力学模拟,并结合具体地质条件探讨了天然气的生成过程。 限定体系下正十八烷裂解动力学研究显示,大量的气态烃并非直接来源于正十八烷的裂解,而是主要来源于中间产物的二次裂解,裂解残余正构烷烃与初始正十八烷相比存在较大的碳同位素分馏;正十八烷在相对低温条件下的裂解和聚合作用与高温阶段导致轻烃和多环芳烃生成的歧化反应可能是造成热解实验中普遍存在的气态烃碳同位素组成发生倒转的主要原因;甲烷生成动力学研究显示,由正构烷烃裂解生成甲烷的最低门限在170℃,大量生成要到200℃,说明在地质条件下,饱和烃是很难转化成气的。 鄂尔多斯盆地古生界两套烃源岩的热解实验表明,上古生界煤系烃源岩和下古生界海相碳酸盐岩都具有较强的生气能力,烃源岩热解气中以干气为主(甲烷占90%以上),其中二叠系煤的生气能力最强,甲烷最高产率约为270 mL/g TOC。经动力学计算,二叠系煤的甲烷生成活化能分布范围为40-63 kcal/mol,频率因子为1.01×10~11s~-1:二叠系泥岩的甲烷生成活化能分布范围为40-64 kcal/mol,频率因子为1.51×10~11S~-1:奥陶系灰岩的甲烷生成活化能分布范围为39-63 kcal/mol,频率因子为6.51×10~10S~-1,并在此基础上计算了样品生成甲烷的碳同位素动力学参数。 结合盆地具体埋藏史的动力学研究表明,二叠系煤系烃源岩的主生气期集中在晚侏罗-早白垩世末期;盆地中部奥陶系灰岩主生气期集中在中侏罗-早白垩世末期。在抬升过程中,二叠系煤系源岩在一定的时段内仍有一定量的气体生成。中部气田C-P层位天然气为煤成气,源岩为C-P的煤系地层;奥陶系风化壳气藏属混源气,以石炭一二叠系煤成气为主,奥陶系油型气为辅,定量计算表明,在中部气田大部分地区,石炭.二叠系来源的天然气比例大于70%。