【摘 要】
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质子交换膜燃料电池(Proton exchange menbrane fuel cell,PEMFC)是一种直接将化学能转化为电能的装置,因其具有能量转化效率高、启动快、安静等优点而被视为理想的清洁动力能源。PEMFC的阴极氧还原反应速率缓慢,需要用到大量具有优良氧还原活性的铂基催化剂。然而,铂来源稀缺、价格高昂,这直接增加了燃料电池的成本,使得其大规模商业化应用受到严重阻碍。近年来,具有一定氧还
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质子交换膜燃料电池（Proton exchange menbrane fuel cell,PEMFC）是一种直接将化学能转化为电能的装置,因其具有能量转化效率高、启动快、安静等优点而被视为理想的清洁动力能源。PEMFC的阴极氧还原反应速率缓慢,需要用到大量具有优良氧还原活性的铂基催化剂。然而,铂来源稀缺、价格高昂,这直接增加了燃料电池的成本,使得其大规模商业化应用受到严重阻碍。近年来,具有一定氧还原催化活性的碳基非贵金属催化剂的研究工作取得了重大的进展,但目前该类催化剂距离实际应用仍存在相当大的差距。因而,基于提高Pt基催化剂的氧还原性能从而降低催化剂中Pt用量的策略受到了广泛关注。本文制备了一系列负载在碳黑上的PdAu@Pt核壳结构氧还原催化剂和不同载体负载Pt的催化剂,以期提高Pt基催化剂的氧还原性能从而降低Pt用量。论文的主要研究内容及成果如下:（1）采用两步法合成Pt基核壳催化剂:以碳黑为载体、氯化钯和氯金酸为前驱体、乙二醇为还原剂、柠檬酸钠为稳定剂165℃制备PdAu/C,再以此为基底、氯铂酸为Pt源、无水乙醇为还原剂制备PdAu@Pt/C催化剂。通过改变氯铂酸的加入量来调节Pt壳的层数,探究Pt壳的层数以及PdAu核的组成对该核壳催化剂氧还原活性的影响,得出Pd:Au为9:1、两层Pt壳时催化剂的氧还原活性最好,半波电位为0.893V vs.RHE,质量活性为0.212 mAμgPt-1@0.9 V,加速老化测试后其半波电位为0.901V vs.RHE,质量活性为0.270 mAμgPt-1@0.9 V。（2）采用两步法制备Pt基催化剂:改变钛酸四丁酯的加入量,用溶剂热法制备CNT@Ti（OH）4胶体,经过400℃煅烧得到不同Ti O2含量的载体CNT@Ti O2,再采用光还原的方法制备Pt/CNT@Ti O2-X（钛酸四丁酯的加入量X分别为300,400,500μL）催化剂,比较其粒径形貌以及氧还原活性,发现当钛酸四丁酯的加入量X=400μL时,获得的Pt的平均粒径为3 nm的Pt/CNT@Ti O2-400催化剂的活性最好,高于通过乙二醇还原法制备的Pt/CNT@Ti O2-400-EG催化剂和商业JM-Pt/C催化剂。Pt/CNT@Ti O2-400催化剂的半波电位为0.937 V vs.RHE,质量活性为0.368 mAμgPt-1@0.9 V,加速老化实验后其半波电位为0.943V vs.RHE,质量活性为0.406 mAμgPt-1@0.9 V。
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