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以石墨烯为代表的二维材料具有独特的二维层状结构，表现出优异的物理、化学等特性，在光通信、光传感、生物医学等众多领域具有重要应用潜力。特别的是，由于二维材料独特的电子结构，伴随入射激光强度的增加，其表现出独特的超宽波段、超快响应等优异特性，已经成为非线性光学和激光技术等领域的研究热点。
非线性光学材料在激光物理领域占有非常重要的地位。在非线性光学器件中，寻找高阈值、宽带响应的非线性光学材料一直是其高速发展的重要基础。截至目前，二维材料非线性光学已经取得了很大的进展。相比于传统体材料，二维材料具有独特的电子能带结构和电子输运特性。譬如，石墨烯是最典型的也是被研究最广泛的二维材料，其具有狄拉克锥的能带结构，从而具有可见光到太赫兹波段的超宽带吸收能力。在非线性光学领域，研究人员发现石墨烯具有优异的非线性光学特性，如二次谐波、高次谐波、饱和吸收、反饱和吸收、克尔效应、四波混频、自相位调制等，并将其非线性光学特性应用于激光器、全光开光、全光调制器、波长转换器等非线性光学器件中。伴随不断增长的宽带非线性光学材料应用需求，一种新型零带隙二维层状过渡碳氮化合物（MXene）被广泛报道并应用于电磁屏蔽、生物化学、传感器、光催化等领域。MXene在费米能级具有很大的电子态密度，表现出金属的特性。此外，MXene可以通过调节表面的官能团和元素取代来调控能带带隙，这为MXene在电子和光电子学的现象和应用提供了巨大的空间。相比于其他二维材料，MXene独特的可调谐电子结构使它在非线性光学材料应用的领域具有独特的优势。围绕宽带、超快非线性光学材料的应用需求，本文研究了二维过渡金属碳化物的宽波段三阶非线性光学特性，并开展了其在脉冲激光产生、非线性光学调制器件等方面的应用。主要成果如下：
（1）实验研究了Ti3C2Tx的宽波段非线性光学特性，并首次获得了其在紫外至中红外波段的宽带非线性光学参数和变化规律。基于化学刻蚀法，制备了高质量的Ti3C2Tx MXene。通过开孔Z扫描测量系统，研究了Ti3C2Tx MXene从可见光到中红外的非线性吸收特性，结果表明Ti3C2Tx MXene具有宽波段的饱和吸收特性。实验研究了Ti3C2Tx的空间自相位调制效应，获得了MXene在不同激发条件下的非线性折射率和影响规律。使用532nm连续激光和1060nm脉冲激光分别研究了Ti3C2Tx MXene的空间自相位调制效应。通过不同的激发光源，研究了Ti3C2Tx MXene的空间自相位调制效应衍射环的形成过程和塌陷。通过研究不同光强激发下的空间自相位调制效应，我们计算得到了Ti3C2Tx MXene在532nm连续激光下的非线性折射率和三阶极化率分别为7.78×10-10m2/W和5.4×10-7esu，在1060nm脉冲激光下的非线性折射率和三阶极化率分别为6.13×10-14m2/W和3.83×10-10esu。
（2）首次实验研究了Ti2CTx的宽波段非线性光学响应特性，并获得了其宽波段的非线性光学参数和影响规律。基于化学刻蚀法，制备了高质量的Ti2CTx MXene。通过开孔Z扫描测量系统，研究了Ti2CTx MXene从可见光到中红外波段的非线性吸收特性，结果表明Ti2CTx MXene具有宽波段的饱和吸收特性。通过比较Ti3C2Tx和Ti2CTx MXene在不同波长下的饱和光强，分析了入射波长和材料参数对其非线性光学响应的影响。实验研究了Ti2CTx的空间自相位调制效应，获得了其在不同入射条件激发下的非线性光学参数。在532nm连续激光激发下，实验获得Ti2CTx MXene的非线性折射率和三阶极化率分别为4.85×10-10m2/W和7.24×10-8esu；在1060nm脉冲激光激发下，实验获得其非线性折射率和三阶极化率分别为6.78×10-13m2/W和1.14×10-10esu。此外，理论结合实验分析了空间自相位调制过程中衍射环塌陷的物理机制。
（3）基于Ti3C2Tx和Ti2CTx的非线性光学特性，实验演示了MXene宽带脉冲激光调制器和全光相位光调制器件功能。基于Ti3C2Tx和Ti2CTx的交叉相位调制效应，使用Ti3C2Tx MXene和Ti2CTx MXene作为非线性媒介，实现了532nm调制光对633nm信号光的相位调制，并观察到信号光的空间自相位调制衍射环的变化，得到的调制光对信号光的调制相位分别为12π和18π。基于MXene的宽波段饱和吸收效应，实现了基于Ti3C2Tx和Ti2CTx的宽波段脉冲光纤激光输出。利用Ti3C2Tx MXene的饱和吸收效应，获得1.5μm波段、脉宽968fs、重复频率8.25MHz的锁模脉冲输出；获得2.8μm波段、脉宽1.19μs、重复频率为78.2kHz的调Q脉冲激光输出。首次利用Ti2CTx MXene的饱和吸收效应，实验得到近红外1μm波段、脉冲宽度164.4ps、重复频率11.2MHz锁模脉冲；获得1.5μm波段、脉冲宽度5.3ps、重复频率8.25MHz的锁模脉冲；获得中红外2.8μm波段、脉冲宽度730.4ns、重复频率99.47kHz的调Q脉冲输出。
非线性光学材料在激光物理领域占有非常重要的地位。在非线性光学器件中，寻找高阈值、宽带响应的非线性光学材料一直是其高速发展的重要基础。截至目前，二维材料非线性光学已经取得了很大的进展。相比于传统体材料，二维材料具有独特的电子能带结构和电子输运特性。譬如，石墨烯是最典型的也是被研究最广泛的二维材料，其具有狄拉克锥的能带结构，从而具有可见光到太赫兹波段的超宽带吸收能力。在非线性光学领域，研究人员发现石墨烯具有优异的非线性光学特性，如二次谐波、高次谐波、饱和吸收、反饱和吸收、克尔效应、四波混频、自相位调制等，并将其非线性光学特性应用于激光器、全光开光、全光调制器、波长转换器等非线性光学器件中。伴随不断增长的宽带非线性光学材料应用需求，一种新型零带隙二维层状过渡碳氮化合物（MXene）被广泛报道并应用于电磁屏蔽、生物化学、传感器、光催化等领域。MXene在费米能级具有很大的电子态密度，表现出金属的特性。此外，MXene可以通过调节表面的官能团和元素取代来调控能带带隙，这为MXene在电子和光电子学的现象和应用提供了巨大的空间。相比于其他二维材料，MXene独特的可调谐电子结构使它在非线性光学材料应用的领域具有独特的优势。围绕宽带、超快非线性光学材料的应用需求，本文研究了二维过渡金属碳化物的宽波段三阶非线性光学特性，并开展了其在脉冲激光产生、非线性光学调制器件等方面的应用。主要成果如下：
（1）实验研究了Ti3C2Tx的宽波段非线性光学特性，并首次获得了其在紫外至中红外波段的宽带非线性光学参数和变化规律。基于化学刻蚀法，制备了高质量的Ti3C2Tx MXene。通过开孔Z扫描测量系统，研究了Ti3C2Tx MXene从可见光到中红外的非线性吸收特性，结果表明Ti3C2Tx MXene具有宽波段的饱和吸收特性。实验研究了Ti3C2Tx的空间自相位调制效应，获得了MXene在不同激发条件下的非线性折射率和影响规律。使用532nm连续激光和1060nm脉冲激光分别研究了Ti3C2Tx MXene的空间自相位调制效应。通过不同的激发光源，研究了Ti3C2Tx MXene的空间自相位调制效应衍射环的形成过程和塌陷。通过研究不同光强激发下的空间自相位调制效应，我们计算得到了Ti3C2Tx MXene在532nm连续激光下的非线性折射率和三阶极化率分别为7.78×10-10m2/W和5.4×10-7esu，在1060nm脉冲激光下的非线性折射率和三阶极化率分别为6.13×10-14m2/W和3.83×10-10esu。
（2）首次实验研究了Ti2CTx的宽波段非线性光学响应特性，并获得了其宽波段的非线性光学参数和影响规律。基于化学刻蚀法，制备了高质量的Ti2CTx MXene。通过开孔Z扫描测量系统，研究了Ti2CTx MXene从可见光到中红外波段的非线性吸收特性，结果表明Ti2CTx MXene具有宽波段的饱和吸收特性。通过比较Ti3C2Tx和Ti2CTx MXene在不同波长下的饱和光强，分析了入射波长和材料参数对其非线性光学响应的影响。实验研究了Ti2CTx的空间自相位调制效应，获得了其在不同入射条件激发下的非线性光学参数。在532nm连续激光激发下，实验获得Ti2CTx MXene的非线性折射率和三阶极化率分别为4.85×10-10m2/W和7.24×10-8esu；在1060nm脉冲激光激发下，实验获得其非线性折射率和三阶极化率分别为6.78×10-13m2/W和1.14×10-10esu。此外，理论结合实验分析了空间自相位调制过程中衍射环塌陷的物理机制。
（3）基于Ti3C2Tx和Ti2CTx的非线性光学特性，实验演示了MXene宽带脉冲激光调制器和全光相位光调制器件功能。基于Ti3C2Tx和Ti2CTx的交叉相位调制效应，使用Ti3C2Tx MXene和Ti2CTx MXene作为非线性媒介，实现了532nm调制光对633nm信号光的相位调制，并观察到信号光的空间自相位调制衍射环的变化，得到的调制光对信号光的调制相位分别为12π和18π。基于MXene的宽波段饱和吸收效应，实现了基于Ti3C2Tx和Ti2CTx的宽波段脉冲光纤激光输出。利用Ti3C2Tx MXene的饱和吸收效应，获得1.5μm波段、脉宽968fs、重复频率8.25MHz的锁模脉冲输出；获得2.8μm波段、脉宽1.19μs、重复频率为78.2kHz的调Q脉冲激光输出。首次利用Ti2CTx MXene的饱和吸收效应，实验得到近红外1μm波段、脉冲宽度164.4ps、重复频率11.2MHz锁模脉冲；获得1.5μm波段、脉冲宽度5.3ps、重复频率8.25MHz的锁模脉冲；获得中红外2.8μm波段、脉冲宽度730.4ns、重复频率99.47kHz的调Q脉冲输出。