水中卤代乙醛紫外光降解速率及影响因素研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huhf1984
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消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)是一类存在于饮用水中具有致癌、致畸、致突变特性的高毒性污染物,它们往往通过消毒剂与原水中有机质相互反应生成。卤代乙醛从质量浓度上看是饮用水中仅次于三卤甲烷和卤代乙酸的第三大类DBPs。虽然它的含量和发生频率小于前两类DBPs,但其生物毒性却远远高于二者。因此,开展关于水中卤代乙醛降解速率和影响因素的研究十分必要。在本文的实验中,使用波长为254 nm的紫外光(UV254)对一氯乙醛(Monochloroacetaldehyde,MCAL)、二氯乙醛(Dichloroacetaldehyde,DCAL)和三氯乙醛(Trichloroacetaldehyde,TCAL)进行辐照降解,研究其在UV254条件下的降解速率、产物及降解途径。结果表明,在初始浓度为20μg/L时,三种氯乙醛的去除率均在2 h内达到90%以上。它们的UV254降解速率随卤代程度的增加而逐渐减缓,即MCAL>DCAL>TCAL。这一趋势与其在254 nm波长下的摩尔吸光系数的变化趋势完全相反,说明物质的吸光特性不是低浓度卤代乙醛光解速率的主导因素。本文通过产物分析发现,三种氯乙醛均会生成氢离子、氯离子和二氧化碳。由于氢离子的生成,反应体系的pH值在整个光解过程中会一直维持在酸性环境,因此氯乙醛的水解作用对该体系中卤乙醛的去除几乎无贡献。通过对体系进行物料守恒分析发现,三个物质均实现了总氯守恒,即氯乙醛在光照脱卤过程中,碳卤键断裂后卤素以离子态的形式被完全保留在水溶液中,未生成氯甲烷类挥发性卤代物逸散流失。三个物质的总碳均未守恒,MCAL、DCAL和TCAL在光解去除率达到90%后,总有机碳含量依次下降了45.8%、73.4%和76.6%,即UV254可矿化半数以上的氯代乙醛,使之转化为二氧化碳逸散至空气中。本文还考查了包括初始浓度、pH、余氯、氯离子、溴离子、碘离子、硝酸根离子、碳酸氢根离子及水体在内的九种环境因素对UV254卤代乙醛光解速率的影响。结果表明,卤代乙醛在自来水和泳池水中的光解速度要明显慢于超纯水配水。随着UV254光解体系中氯乙醛初始浓度、溴离子、碘离子、硝酸根离子和碳酸氢根离子浓度的增加,三种氯乙醛的光解均会受到抑制,其中二氯乙醛的光解速率受到的抑制作用最为明显。另一方面,随着水体中氯离子和余氯浓度的增加,氯乙醛的光解速率均会受到不同程度的促进作用,其中氯离子对二氯乙醛光解速率的促进最为明显。综上所述,UV254对水中氯代乙醛具有良好的去除效果,但水中可吸光物质和复杂的水体环境会对卤代乙醛的光解效果产生影响。
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