微波协同芬顿技术处理放射性TBP/磺化煤油废液研究

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在核设施运行和相关生产过程中,会产生放射性磷酸三丁酯(TBP)/磺化煤油废液,但现有技术仍难以即时处理,长期储存有爆炸和泄露的风险,存在安全隐患。为保障核设施运行安全和可持续发展,需要现场即时处理。因此,研发一种安全可靠的放射性有机废液处理技术具有重大意义。本文采用微波协同芬顿技术对放射性TBP/磺化煤油废液进行处理,以化学需氧量(COD)作为评价指标展开研究。本文首先研究了芬顿技术氧化处理放射性TBP/磺化煤油废液的最佳工艺方法。通过单因素实验分析了Fe2+离子浓度、Fe2+离子与H2O2的浓度比、反应液初始p H、芬顿试剂投加量及投加方式等因素对芬顿技术去除COD效率的影响,并通过正交实验比较各因素的影响大小,得出更优的工艺流程。在此研究基础上,引入微波技术协同芬顿技术氧化处理放射性TBP/磺化煤油废液,分析了反应液初始p H、芬顿试剂投加量、微波功率、辐照时间等不同因素对微波协同芬顿技术去除COD效率的影响,确定最佳工艺方法和微波对芬顿技术的协同效应。结果表明:1)单独采用芬顿技术处理放射性有机废液,可达到的最佳COD去除率为67.50%,表明芬顿技术对放射性TBP/磺化煤油具有一定的氧化能力。单因素实验条件下,在初始浓度为2000 mg/L的废液中,调节反应液初始p H为1.7,选取先加浓度为20 mg/L的Fe2+离子溶液,后加浓度为200 mg/L的H2O2溶液,Fe2+离子和H2O2的浓度比为1:10,此时芬顿技术对有机废液的COD去除效果最佳。2)多因素芬顿技术实验中,用极差作比较,得出对COD去除率影响最大的因素为Fe2+离子与H2O2的浓度比,其余依次为Fe2+离子浓度、反应液初始p H值、反应时间等因素。根据正交实验结果,Fe2+离子浓度为20 mg/L、H2O2浓度为200 mg/L、Fe2+离子与H2O2浓度比为1:10、反应液初始p H为1.9、反应时间为15 min时,此时COD去除率达到最高,为72.01%。3)采用微波协同芬顿技术进一步提高了COD的去除效率,可实现有机物的高效无机化。通过单一微波辐照、单一芬顿技术及微波协同芬顿技术处理的对比,发现微波协同芬顿技术的效果最佳,证实了微波对芬顿技术存在协同作用;在芬顿技术的基础上加入微波,最佳p H为2.5,最佳芬顿试剂投加量为20 mg/L的Fe2+离子溶液和200 mg/L的H2O2溶液,相比单一芬顿技术,实验所需试剂更少、成本更低;COD去除率随着微波功率和辐照时间的增大呈现先增加后平缓的趋势;选取1000 W的微波功率辐照8 min,此时废水COD值降低到100 mg/L(初始浓度为2000 mg/L),去除率最高达到95.80%,相比单一微波辐照处理去除率提高了20%,比单一芬顿技术处理COD去除率提高了25.80%。4)通过微波与普通加热的实验对比,证实了微波非热效应的存在,可协同芬顿技术达到更好的去除效果。普通加热去除COD效率为85%,微波比普通加热的效果更佳,COD去除率达到95.80%。
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