【摘 要】
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氮氧化物（NOx）是目前我国空气污染的主要污染源,它会危害人类的身体健康和地球的生态环境。而人类活动产生的NOx是NOx的主要生成源,选择性催化还原法（SCR）是目前较为有效的NOx处理技术,其核心技术和主要成本在于其催化剂的成分,工业界广泛使用的是钒钛基催化剂有着温度窗口较窄、容易氧化SO2酸蚀烟气管路、有毒有害等问题。因此需要开发一种具备活性温度窗口较宽、脱硝效率高、无毒无害等性质的新型SCR
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（50806020）； 河南省自然科学基金项目（182300410256）； 河南省科技创新人才计划（杰出青年）（114100510010）；
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氮氧化物（NOx）是目前我国空气污染的主要污染源,它会危害人类的身体健康和地球的生态环境。而人类活动产生的NOx是NOx的主要生成源,选择性催化还原法（SCR）是目前较为有效的NOx处理技术,其核心技术和主要成本在于其催化剂的成分,工业界广泛使用的是钒钛基催化剂有着温度窗口较窄、容易氧化SO2酸蚀烟气管路、有毒有害等问题。因此需要开发一种具备活性温度窗口较宽、脱硝效率高、无毒无害等性质的新型SCR催化剂。金属改性的SAPO-34分子筛催化剂具有典型的CHA结构,有着比表面积大、酸性位点多、对NH3的吸附能力强、稳定性强等特点,是未来可能替代钒钛基催化剂的可行方案。本文首先采用浸渍法制备了常见金属Fe改性的Cu/SAPO-34,考察了系列催化剂脱硝性能,并使用XRD、SEM、EDS、NH3-TPD、XPS等手段研究了不同Fe负载量的Cu-Fe/SAPO-34催化剂的物理化学特性。结果发现,10Cu/SAPO-34的中低温脱硝性能最好,150～250℃的温度区间脱硝效率迅速从20%上升至99%以上,400℃以后脱硝效率出现一定程度的下降;10Cu-4Fe/SAPO-34的高温脱硝性能最好,在350～550℃的温度区间内,脱硝性能在99%以上。10Cu/SAPO-34表面Cu2+、Cu+的浓度较高,且其表面拥有丰富的酸性位点,包括Br（?）nsted酸和Lewis酸;10Cu-4Fe/SAPO-34中Fe物种的Fe2+占主导地位,Fe2+有助于强Lewis酸量的增加。Fe元素的负载会增强催化剂对NOx的吸附能力,但会降低对NH3的吸附能力。10Cu-4Fe/SAPO-34的NH3-SCR反应过程既遵循E-R机理,也遵循L-H机理反应。其次,考察了不同Ce负载量的双金属Cu-Ce/SAPO-34催化剂4Cu-4Ce/SAPO-34分子筛催化剂具有最佳的脱硝效率,在325-500℃脱硝效率均在80%以上,在400-500℃时,脱硝效率达到了99%以上。双金属Cu-Ce氧化物物种高度分散于催化剂表面,SAPO-34的晶体结构未受影响,且活性物质与载体之间产生良好的相互作用,Ce可以增加催化剂表面活性物质的分散性。4Cu-4Ce/SAPO-34催化剂表面存在适量的酸位点,包括Lewis酸位点和Br（?）nsted酸位点,Lewis酸位点起主导作用。该反应过程仅遵循E-R机理,不遵循L-H机理。在优选得到的双金属Cu-Ce/SAPO-34的基础上,添加不同负载量的Zr元素,探究其对催化剂性能的影响。结果发现,4Cu-4Ce-4Zr/SAPO-34催化剂总体脱硝性能仅次于4Cu-4Ce/SAPO-34催化剂,在350～400℃时,脱硝效率在80%以上,在400～500℃时,脱硝效率在99%以上。金属Zr可以提高NH3-SCR 200℃以下的低温性能,但会降低其总体脱硝性能。适量的金属Zr可以增加分子筛的相对结晶度,Zr与SAPO-34的CHA结构存在相互作用,可以增强其骨架结构,且Cu、Ce、Zr三种金属的分散状态良好,但过量的Zr则会破坏其CHA结构,导致催化剂脱硝性能下降。金属Zr可以增加弱Lewis酸的酸量,并且可以增强催化剂对NOx的吸附能力,这对其NH3-SCR反应具有重要意义。该反应过程只遵循E-R机理,不遵循L-H机理。
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