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多氮含能化合物是近年来发展起来的一种新型含能材料,其中硝基唑类化合物最为引人注目。硝基唑类具有高氮含量、高密度、高氧平衡、高生成热,爆轰性能优异,分解产物环境友好等优点,其应用涉及到高能钝感炸药、低特征信号推进剂、气体发生剂等含能材料的各个领域。合成硝基唑类化合物,以及在其唑环的C位、N位上引入其他含能基团以调控性能,成为新型含能材料领域研究的热点。本文首先发展了一种新的合成硝基唑类的方法,然后对硝基唑类的反应性进行了研究,用多种含能基团对其唑环进行C-功能化和N-功能化修饰,得到一系列新型的硝基唑类衍生物,进行了结构表征,研究了其物理化学性质。以氨基唑类为底物,选用过硫酸氢钾（Oxone）为氧化剂,水为反应溶剂,可高产率的得到3,4,5-三硝基吡唑和5-氨基-3-硝基-1,2,4-三唑等硝基唑类化合物。该方法操作简单、反应温和、绿色无污染,底物适用范围广。将偕二硝基引入5-硝基四唑、3-硝基-1,2,4-三唑和3-硝基吡唑的唑环N原子上,得到一系列新型N-偕二硝基唑类化合物及其含能盐。N-偕二硝基的引入使硝基唑类的密度和氧平衡大幅度提高。大部分化合物的密度在1.80 g cm-3以上,N-偕二硝基-5-硝基四唑的实测密度达到了1.97 g cm-3,是目前四唑类CHNO含能材料中的最高密度;由于具有较高的氧平衡,部分化合物的比冲远大于AP和ADN的比冲;由于密度和氧平衡的大大改善,该系列含能化合物爆轰性能优异,爆速在7.98 km s-1-9.23 km s-1之间,爆压在24.8 GPa-38.5 GPa之间;所有含能盐的分解温度都大于其中性分子的分解温度,表明成盐有助于改善N-偕二硝基唑类化合物的热安定性,进一步通过BDE和Mulliken电荷和Wiberg键级的计算证实了此结论。将氨基分别引入到3-硝基-1,2,4-三唑和3-硝基吡唑唑环的N位和C位上,得到了一系列N-氨基和C-氨基硝基唑类化合物。通过性质对比研究发现N-氨基的引入有利于提高分子氮含量和生成热,同时也会降低密度、氧平衡和爆速爆压;C-氨基的引入有利于提高分子氮含量、密度和爆速爆压,但同时也会降低生成热。引入N-氨基基团,可得到生成热较高的含能化合物;引入C-氨基基团,可得到能量水平较高的化合物（比如密度、爆速、爆压）。这一研究规律为其他新型高能量密度材料的设计提供了理论基础。选取四唑基稠环为研究对象,合成了四唑并[1,5-b][1,2,4]三嗪及其相应的C=O、C-CH3和N-NO2功能化衍生物。该类化合物具有较高的氮含量和生成热,且远高于TNT和RDX;具有良好的爆轰性能,爆速在6.62 km s-1-8.90 km s-1范围内,爆压在13.8 GPa-34.1 GPa范围内,优于TNT;初始分解温度都在178℃-205℃之间,显示了良好的热稳定性。重点研究了该类化合物的分解机理,发现具有环内五个相连的氮原子结构的化合物分解机理相同,且计算模拟得到的这一系列化合物分解时所需的能量与实测得到的分解温度数值非常吻合,证明了预测的该类稠环化合物分解机理的准确性,为新型稠环化合物的设计与合成提供了理论基础。