新型钨基催化剂的制备及其光催化杀菌机理研究

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水是人体的重要组成成分,是人类赖以生存的必要条件之一。但是,不清洁的饮用水却不利于健康。随着科学技术的进步和生活水平的提高,人们认识到饮用水安全的重要性。被细菌污染的水不经杀菌处理而直接饮用有可能会导致伤寒、霍乱等疾病,甚至危害生命安全,对饮用水进行杀菌处理对保障公共安全至关重要。
  然而,就目前存在的几种传统杀菌技术而言,例如加热杀菌,臭氧杀菌,紫外杀菌和加氯杀菌等,尽管能够满足杀灭细菌的基本要求,但是存在能耗高,会产生消毒副产物以及细菌会复活等缺陷,还会进一步造成环境问题,不利于人类的可持续发展。因此,亟待开发一种绿色、高效、节能、环保的水消毒技术。在能源消耗量越来越大,环保越来越受到重视的背景下,光催化杀菌技术由于使用绿色,可再生的光能作为能源受到了各方的广泛关注。然而在光催化杀菌中广泛使用的TiO2催化剂只有在紫外线照射下才具有杀菌活性,使用范围受限,对太阳能的利用效率很低,开发具有可见光响应的催化剂,提高光催化杀菌的效率,对推进光催化杀菌技术的发展具有实质性的意义。
  光催化杀菌技术作为一种有前景受到各方广泛关注,本文以大肠杆菌为代表菌种,一方面通过开发新型的钨基催化剂并研究其对大肠杆菌的杀菌机理,为进一步开发高效的光催化杀菌材料提供参考;另一方面通过制备高效产H2O2的催化剂,并利用所产的H2O2构建光催化-芬顿联合系统,用于杀灭细菌,为进一步光催化体系的改进提供参考,主要内容如下:
  1.为了研究氧空位在光催化细菌灭活中的作用,以WO3为例,通过微波辅助溶剂热法快速合成具有氧空位的WO3-x纳米片,发现其在可见光下对大肠杆菌的灭活效率比普通的WO3大幅度提高,达到普通WO3的16.2倍。通过一系列的技术手段探究WO3-x对细菌灭活效率提高的内在机制,发现氧空位可以提高对可见光的吸收,提高光生e--h+空穴对的分离效率。通过湮灭剂研究,发现在WO3-x中h+是主要的反应物种。
  2.通过溶剂热法,原位负载超薄层状非贵金属WSe2前驱体到g-C3N4表面,通过煅烧后制得WSe2/g-C3N4复合物,并通过XRD,SEM,TEM和XPS等表征得到了进一步确认。所得到的WSe2/g-C3N4复合物在可见光照射下的产双氧水的性能比g-C3N4显著提高,两个小时内不加电子供体时双氧水浓度达到81μmol/L,是g-C3N4的11.2倍,但是对细菌的灭活效率却没有明显的区别。有趣的是,通过加入Fe(Ⅱ)与光催化产生的H2O2构成原位芬顿系统产生具有强氧化性的·OH,大大提高了对细菌的灭活效率,在150分钟内完全杀灭107cfu/mL的细菌。
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