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随着化石能源的消耗和气候变暖的加剧,许多新能源转换技术（如水电解槽、燃料电池、金属空气电池、CO2还原等）应运而生,用于缓解能源危机和气候问题。开发高性能的电催化剂是实现快速能量转换的关键。虽然贵金属催化剂（Pt/C、IrO2、RuO2）有许多优点,但其稀缺性和高成本限制了其大规模的实际应用。优异的电催化剂一般具备以下优点:较大的比表面积和充分暴露的活性位点;组成分子设计的高度灵活性以及可调控的网格结构;高效的原子利用率。基于上述的研究背景和思路,本文设计合成了一系列的二维有机共轭聚合物（CPs）和高负载量的单原子催化剂（SACs）两类基于MNx（M=金属）单催化位点的电催化剂,具体研究内容如下:（1）乙炔基连接的铁/钴异金属酞菁共轭聚合物用于氧还原反应通过合理的设计和巧妙的合成策略,成功制备了铁和钴交替分布的乙炔基连接的Fe/Co异金属酞菁（Pc）的二维共轭聚合物Fe0.5Co0.5Pc-CP。研究发现异金属聚合物表现出优于相应的单金属聚合物（CoPc-CP和FePc-CP）的氧还原反应（ORR）催化活性,可与市面上的商业Pt/C催化剂相媲美。实验分析和理论计算结果表明,Fe0.5Co0.5Pc-CP优异的ORR催化活性,是由于在其二维共轭结构中Fe位点和Co位点之间的协同作用,形成了快速的2×2 e-协同催化反应路径。这一工作不仅有助于了解FeCo双活性中心催化剂的ORR催化活性的根源,而且为进一步设计合成用于各种电化学反应的结构和组成明确的新型电催化剂提供了可行的方法。（2）酞菁共轭聚合物超薄纳米片的制备和氧还原反应催化性能研究我们通过剥离的方法制备了一系列酞菁共轭聚合物超薄纳米片MPc-CP NSs（M=Fe、Co、Fe0.5Co0.5）。之所以得到高产率的纳米片是因为在单分子层中引入了大量缺陷,这使得层间重叠减少和层间π-π作用力减弱。超薄MPc-CP NSs具有均匀厚度的光滑表面和数百纳米的横向尺寸。特别是,我们还将双金属Fe0.5Co0.5Pc-CP NSs与石墨烯纳米片复合制备出异质结构Fe0.5Co0.5Pc-CP NS@G,并研究了其ORR催化活性。在碱性介质中,Fe0.5Co0.5Pc-CPNS@G的半波电势达到927mV,优于迄今为止报道的大多数ORR催化剂的性能。Feo.sCoo.sPc-CP NS@G优异的ORR活性进一步在锌空气电池装置中得到证明。该工作为设计、合成具有共轭电子和几何结构可调控的超薄二维有机聚合物纳米材料提供了研究思路,在电子和能源相关领域具有广泛的应用前景。（3）超薄酞菁共轭聚合物纳米片用于电化学方法实时检测H2O2利用自上而下的策略,我们合成了厚度为4.0 nm的双炔连接的酞菁基共轭聚合物二维纳米材料FePc-CP-2 NSs,利用QLS法制备了 FePc-CP-2 NSs多层膜,并基于此发展了一种高效的H2O2电化学传感器。由于FePc-CP-2 NSs薄膜表面高度暴露的活性位点,该传感器表现出优异的H2O2检测性能,检测限低至0.017 μM,与迄今为止报道的最佳H2O2检测结果相当。此外,所制备的FePc-CP-2 NSs传感器可以应用于实际样品中H2O2的实时检测。本研究结果对开发具有实际应用价值的高效电化学H2O2传感器具有重要指导意义。（4）分步锚定策略制备高密度的碳负载贵金属单原子催化剂以增强碱性环境催化析氢反应性能我们提出了一种简单且可规模化生产的方法,成功制备了具有高负载密度的碳负载贵金属单原子催化剂。这种新的合成策略包括贵金属的卟啉分子在碳表面上的物理吸附,化学固定,以及随后的贵金属原子在碳基体表面的锚定。其中,制备的Pt SACs在碱性条件下表现出出色的析氢反应（HER）催化性能,包括优异的稳定性、非常小的过电位和Tafel斜率以及高的转化频率和质量活度,远优于商业Pt/C这种HER基准电催化剂。机理研究表明,优异的电催化性能源于距离较近的PtC2N1活性中心之间的协同效应。（5）多孔类石墨烯纳米片边缘锚定的Fe-N4位点实现高效CO2电还原通过在KCl和LiCl存在的条件下热解Fe/Zn双金属二维沸石咪唑酯骨架,我们合成了一系列锚定了 Fe（Ⅱ）-N4位点的多孔类石墨烯单原子催化剂A-Fe@NG-LixKy。在热解过程中,改变KCl和LiCl的比例,可以改变催化剂的多孔结构,实现对边缘Fe（Ⅱ）位点[e-ND-Fe（Ⅱ）]和中心Fe（Ⅱ）位点[c-ND-Fe（Ⅱ）]含量的调控。电化学测试表明,CO2还原反应（CO2RR）活性与e-ND-Fe（Ⅱ）和c-ND-Fe（Ⅱ）的比率呈正相关。密度泛函理论计算和原位红外光谱实验进一步证明,与c-ND-Fe（Ⅱ）相比,e-ND-Fe（Ⅱ）在能量上有利于加速CO2向CO的转化,因为e-ND-Fe（Ⅱ）的Fe位点周围较高的电子密度降低了 Fe上CO的键合。特别是,优化后的样品A-Fe@NG-Li1K3具有极高的CO2到CO转化活性。在过电位仅为340 mV时,CO局部电流密度达到了工业应用水平（97 mA cm-2）。本研究揭示了Fe-N4活性位点的配位环境对CO2RR活性的影响,为进一步设计高性能的单原子电催化剂提供了研究思路。