燃烧后二氧化碳捕获高效胺溶剂的快速筛选研究

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随着温室气体的排放量逐年增大,全球变暖的问题日益突显,对人类的生存环境造成了巨大的影响。作为最主要的温室气体排放源,二氧化碳(C02)逐渐被人们所关注。当前,其排放控制问题已经成为政府间会议的一项重要议题,碳捕获技术随之到广泛的研究和发展。已知的CO2捕获技术中,化学吸收法中的胺基捕获法因其快吸收速率和大吸收容量而被广泛研究和应用,但高额的操作成本成为该技术发展的瓶颈,尤其是吸收剂的再生能耗通常占到了整个碳捕获流程操作成本的70%以上。因此,高效吸收剂的选择成为胺基捕获法研究的重点之一。本文根据现有的溶剂筛选方法和吸收剂的循环特性提出了一种改进的基于速率模型的CO2高效捕获剂的快速筛选法,即多重快速筛选法。该筛选法是基于综合的吸收解吸流程,吸收过程的温度为40℃,解吸过程的温度设置在80℃,且胺溶液筛选前通过预处理过程带有一定的初始贫液负载,两个过程分别持续60m1n。第一部分工作:首先,使用多重快速筛选法对30wt%的单乙醇胺(MEA)溶液进行了重复筛选实验和多重循环实验。实验结果表明MEA溶液的两次重复筛选实验负载随时间变化的曲线基本一致,平均相对误差为1.52%;同时MEA溶液的多重循环实验结果表明两次吸收解吸筛选的循环容量分别为0.158和0.159摩尔C02/摩尔胺,循环容量基本保持不变,且包括预处理过程在内的三次循环实验的吸收速率和解吸速率随负载变化的曲线基本重合。以上结果验证了多重快速筛选法应用于溶剂筛选的可重复性和可靠性,同时也验证了溶剂多重循环的稳定性。随后,使用多重快速筛选法测试了30wt%的MDEA、DEEA、AMP和DEA溶液,循环容量结果表明CO2的捕获效率顺序依次为:AMP>DEA>DEEA>MEA>MDEA,而该实验结果明显不同于传统的基于平衡的快速筛选法的结果。此外,通过所有单一胺溶剂的多重快速筛选实验的气相和液相的物料衡算得到气相和液相的负载的绝对平均误差(AAD)为2.65%,显示了实验结果是可靠的。最后,使用Aspen模拟软件在中式规模实验条件下对流程模拟结果进行了放大模拟实验,流程模拟结果显示单一胺溶剂的捕获效率顺序和多重快速筛选法的结果相吻合,验证了筛选结果指导进一步工业化应用的可行性。第二部分工作:使用多重快速筛选法对总浓度为5mol/L的MEA和DEEA混合溶液进行了最佳摩尔配比的快速筛选实验,MEA和DEEA的摩尔配比分别为4:1、3:2、2.5:2.5、2:3和1:4。实验结果表明:摩尔配比为2.5:2.5的MEA/DEEA的混合溶液有最快的吸收速率,摩尔配比为1:4的混合溶液具有最快的解吸速率;随着DEEA在溶剂体系中的摩尔配比的增大,混合溶液的吸收速率随之减小,而解吸速率则随之增大;多重快速筛选法的循环容量随DEEA摩尔配比的增大先增加然后减少,而基于平衡模型的快速筛选法的循环容量只随DEEA的摩尔配比的增大而增大;并且摩尔配比为2.5:2.5的混合溶液具有最大的循环容量,为0.233摩尔C02/摩尔胺,该混合胺溶液的C02捕获性能相较5mol/L的MEA溶液提高了46.5%。然后,通过所有混合溶剂体系的快速筛选实验的气相和液相的物料衡算,得到其绝对平均误差(AAD)为2.80%,表明了实验结果的可靠性。
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