典型人工湿地PFASs时空分布规律研究

来源 :河北工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:yykk110
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
全氟及多氟化合物(Per-/poly-fluoroalkyl substances,PFASs)作为一类新型持久性有机污染物,因其环境持久性、长距离迁移性、生物蓄积性以及潜在毒性受到人们的高度重视。由于目前污水处理厂传统处理工艺难以对水中PFASs进行有效去除,一旦进入环境介质中,将广泛分布于上覆水及沉积物中,且难以通过自然降解去除,将对环境及人体健康构成潜在的风险。因此分析典型人工湿地PFASs的时空分布特征,构建PFASs迁移及归趋模型,并对全尺度人工湿地中PFASs的迁移规律进行研究,对于降低PFASs的环境风险及人体健康风险具有重要意义。本研究选取天津临港经济区生态人工湿地作为研究对象,分别采集夏冬两季对人工湿地各单元结构中上覆水、沉积物样品;利用高效液相色谱-二级质谱联用法(HPLCMS/MS)对样品中20种PFASs进行检测,分析PFASs的时空分布特征及在上覆水-沉积物界面的分配行为,并通过主成分分析-多元线性回归模型(Principal component analysis-multiple linear regression,PCA-MLR)分析揭示了PFASs的来源,通过计算典型PFASs的风险熵,评价了PFASs在人工湿地中的环境风险。基于对流扩散方程,构建PFASs在人工湿地中的迁移及归趋模型,并通过与实测值进行比较,验证模型准确性,通过对全尺度人工湿地中PFASs的分布特征进行模拟,阐明PFASs在人工湿地中的迁移规律。主要研究结果如下:(1)人工湿地夏季上覆水中20种典型PFASs的总浓度在38.94-81.65 ng/L范围内,PFOS、PFOA及PFBS为人工湿地上覆水中主要PFASs。在冬季上覆水中PFASs总浓度整体下降(28.67-50.78 ng/L),可能与人工湿地进水的变化有关。空间上,在夏季PFASs整体上沿水流方向呈下降趋势,但由于潜流湿地部分吸附饱和的基质对于PFASs的释放使得PFASs在潜流湿地单元有所上升;冬季,PFASs整体上沿水流方向呈波动趋势,其在表流湿地及出水口单元浓度有所上升,可能由于人工湿地在表流湿地及出水口单元河道变窄,促进了河道底泥中PFASs的释放。PCA-MLR分析结果表明,人工湿地上覆水中PFASs的主要来源为耐油/防水涂料行业污水的排放。风险熵分析结果表明,虽然夏季人工湿地各单元中PFASs的风险均较低,但在冬季人工湿地进水口部分的环境风险已达到中风险水平。此外,夏冬两季的总人体健康风险指数均接近风险限值,可能会对周边居民的健康造成一定危害。(2)人工湿地夏季沉积物中20种典型PFASs的总浓度在1.23-4.31 ng/g之间,PFOS、PFOA及PFBS为人工湿地沉积物中主要的PFASs。在冬季沉积物中PFASs总浓度相比夏季未产生较大变化(1.25-5.39 ng/g),表明沉积物中PFASs浓度受季节变化较小。空间上,在夏季沉积物浓度整体上沿水流方向呈下降趋势,但由于景观湖部分湖面开阔,水体流速较慢,加强了沉积物对水体中PFASs的吸附,导致景观湖部分PFASs浓度略有升高。而冬季沉积物浓度除潜流湿地外整体呈现平稳下降趋势,但在潜流湿地迅速下降,这可能与潜流湿地基质的吸附作用有关,此外,与夏季相似,在景观湖部分沉积物中PFASs浓度也略有增加。典型PFASs在上覆水-沉积物界面间分配系数的计算结果表明,PFASs碳链的长度及末端基团是影响PFASs在上覆水-沉积物界面分配的主要因素。PCA-MLR分析结果表明,夏季人工湿地PFASs的来源主要为食品包装、纺织、全氟羧酸的生产及电镀行业排放;冬季人工湿地PFASs的来源主要为贵金属、涂料、食品包装行业及防污防油涂料行业排放。(3)在对流扩散模型基础上,引入反应PFASs沉降、分配等因素的源项,构建了描述PFASs在人工湿地中迁移规律的新模型,基于模型模拟结果,对全尺度人工湿地中PFASs的分布特征进行模拟,结果表明PFASs主要累积在沉积物中,与短链PFASs相比,长链PFASs更容易被沉积物吸附。此外,PFASs的去除率计算结果表明,潜流湿地及景观湖可对人工湿地水体中PFASs进行有效去除。整体来看,人工湿地对总PFASs及短链PFASs具有一定的去除作用,但由于在出水口等流速较快部分,使得沉积物中长链PFASs向水中释放,使得长链PFASs浓度上升。
其他文献
舒缓类化妆品有改善皮肤刺激、修复皮肤屏障等功能,准用的功效原料种类繁多,由于缺乏合理有效的原料质量控制标准和功效成分的人体起效数据,无法评定该类化妆品的功效。本文通过检索文献,结合实验室三年来对化妆品中功效原料的研究数据,对含洋甘菊提取物和/或红没药醇、黄芩提取物、含芦荟或芦荟提取物、粉防己提取物、依克多因和大麻提取物的化妆品开展功效成分分析,以期为妆品中功效成分的效用评价提供依据。
期刊
质子交换膜燃料电池由于启动速度快,转换率高,对环境友好等优点,引起人们的广泛关注。质子交换膜燃料电池的阴极发生氧还原反应,氧还原反应的动力学缓慢是制约质子交换膜燃料电池商业化的关键因素之一。目前,Pt/C催化剂是氧还原反应最有效的催化剂。但Pt存在成本高,地壳中含量较少,稳定性差等问题。因此,开发成本低、催化活性高和稳定性好的代Pt催化剂对推进燃料电池产业化有着积极意义。钯(Pd)具有与Pt相似的
学位
与传统锂离子电池相比,锂硫电池具有诸多优点,因此极具发展前景。然而,其不可避免的缺陷也严重限制了其实际应用。比如,硫和硫化锂的绝缘性显著增大了电池能量损耗;硫和硫化锂的密度差距较大,导致电极体积变化较大致使损坏;此外,电化学反应的中间产物多硫化锂引起穿梭效应,造成电池容量及能量的损失,等等。因此,选择一种能够提高导电性、缓冲电极的体积变化、吸附多硫化锂的电池正极载硫材料十分重要。本文以ZIF-67
学位
报纸
钙钛矿纳米晶是一种新型光电半导体材料,具备半峰宽窄、发射波长随尺寸可调、载流子迁移率高等特点,在光电领域拥有广阔的应用前景。然而,钙钛矿材料的形成能较低,其成核和生长速率极快,尺寸可调性不佳,此外晶体生长过程中的光谱数据难以获得,所以相关的生长动力学研究较少。针对这一问题,本文设计采用油-水界面反应方法,将甲胺铅溴(MAPbBr3)钙钛矿纳米晶的生长速率延长至数十分钟,实现了纳米晶的可控生长,并利
学位
酸性矿井水具有p H值低、富含SO42-的特点。目前,酸性矿井水的处理方法主要为酸碱中和法,该方法将酸性矿井水中的SO42-当成有害物质简单去除,并未进行资源化利用。本论文利用纳米氢氧化锆(ZrO(OH)2)吸附-再生的基本原理及双极膜电渗析制备酸碱的基本原理开展酸性矿井水提取H2SO4技术研究。酸性矿井水提取H2SO4工艺:(1)预处理:“混凝+石英砂过滤+锰砂过滤”工艺去除酸性矿井水中的悬浮物
学位
带钢作为传统钢铁制造企业的主要产品之一,已成为航空航天、机械和汽车工业中最重要的材料。对带钢进行表面缺陷检测是提高带钢产品质量和企业竞争力的重要手段。但带钢表面缺陷形式复杂多变、缺陷尺度跨度大、低对比情况下缺陷信息微弱等问题的存在,导致传统检测算法难以获得具有强区分性的带钢缺陷表观特征,进而导致缺陷检测准确度不高。因此,本文提出了基于一阶段目标检测模型的带钢表面缺陷特征提取与缺陷检测方法,研究内容
学位
据统计,道路交通事故的主要类型为汽车前碰撞,前碰撞事故中下肢已经超过头部与胸部成为最常见的损伤部位。早期基于尸体实验得到的下肢损伤结果与交通事故统计中的下肢损伤情况存在较大差异。现有对该损伤差异解释的假设主要为下肢主动肌肉改变了下肢载荷环境进而影响其损伤。同时,由驾驶员个体差异引起的坐姿改变以及由道路环境差异引起的碰撞重叠率变化均会影响下肢损伤。本文目的是研究主动肌肉对驾驶员下肢损伤影响,同时考虑
学位
学位
报纸