降低CaCu3Ti4O12和(In0.5Nb0.5)xTi1-xO2陶瓷低频介电损耗的研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lijing202740
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介电材料是指利用材料的介电性质制造电容类器件的电子材料,被广泛应用于电容器、滤波器、谐振器和动态存储器等电子元器件,是通讯、汽车和家用电器等电子产品的基础材料。随着家用电器技术、医学技术和航海技术等的快速发展,对电子器件和电子产品的要求越来越高,这促使电子元器件不断向微型化、大容量化和高质量化方向发展。因此探究具有高介电常数、低介电损耗和性能稳定的介电材料具有重大意义。  近几年,钙钛矿结构的CaCu3Ti4O12 (CCTO)和施/受主双掺杂金红石型(In0.5Nb0.5)xTi1-xO2 (INTO)高介电陶瓷材料受到众多研究学者的关注,它们都同时具有异常高的介电常数、较低的介电损耗以及较好的室温频率稳定性和温度稳定性,但是CCTO和INTO陶瓷的低频介电损耗仍然较高,没有达到实际应用的要求。所以本论文以降低CCTO和INTO陶瓷的低频介电损耗为主要研究目的。  本论文采用溶胶-凝胶法制备了一系列CCTO陶瓷样品,对其晶体结构、微观结构和介电性质进行了分析研究。不同烧结温度的CCTO陶瓷都表现出高介电常数性质(ε′>104),并且在烧结温度为1080oC时,介电性能较好,其在200 kHz频率以下的介电常数大于3×104,并且在1 kHz频率附近的介电损耗为0.028。采用传统固相反应法制备了一系列(In0.5Nb0.5)xTi1-xO2 (x=0.01,0.05和0.1)陶瓷样品,并且对其晶体结构、微观结构和介电性质进行了分析研究。结果显示,INTO陶瓷都表现出高介电常数性质 (ε′>104),并且1350oC 烧结的x=0.05的INTO陶瓷的介电性能较好,在20 Hz–1 MHz频率范围内的介电常数大于1×104,并且在1 kHz频率附近介电损耗小于0.05。采用传统固相反应法制备了一系列NaCu3Ti3Sb0.5Ta0.5O12 (NCTSTO)陶瓷,通过考察NCTSTO陶瓷的复阻抗图谱,发现其具有绝缘性的晶界和半导性的晶粒,推断晶界的绝缘性来自CuO第二相,晶粒的半导性来自Cu2+/Cu1+,Ti4+/Ti3+,Sb5+/Sb3+和Ta5+/Ta3+的变价,NCTSTO陶瓷高介电性质起源于内部阻挡层电容效应。  此外,本论文制备了一系列CCTO/x(In0.5Nb0.5)0.05Ti0.95O2 (x=0,0.5,1和2) 复合陶瓷样品,分析了其晶体结构、微观结构和介电性质后,发现烧结温度为1040oC时,CCTO/INTO复合陶瓷的介电常数随着INTO比例的增大而降低,同时低频介电损耗也随之降低。在x=2时,介电常数大于2000,介电损耗在100 Hz–10 kHz附近降低至0.01以下,最低降至0.0073,并且保留了CCTO和INTO良好的室温频率稳定性和温度稳定性。  目前,大部分研究学者认为INTO的高介电性质起源于内部阻挡层电容效应(Internal Barrier Layer Capacitance,IBLC)。根据这一起源机制,增加晶界的绝缘性是降低INTO陶瓷低频介电损耗的有效途径,所以利用绝缘性良好的ZrO2包覆在INTO晶界表面形成具有核壳结构的陶瓷,提高晶界的绝缘性,减少漏电流,从而达到降低其低频介电损耗的目的。本论文制备了一系列INTO/xZrO2 (x=0,0.01,0.02,0.05和0.1) 复合陶瓷样品,测试其晶体结构、微观结构和介电性质后,发现INTO/ZrO2复合陶瓷虽然都表现出高介电常数性质,但是其介电损耗基本都大于0.1,没有达到预期的结果。将INTO/ZrO2复合陶瓷样品在800oC的空气气氛中退火后,介电损耗有明显的下降,其中烧结温度为1400oC、x=0.05的复合陶瓷样品在100 Hz–50 kHz范围内小于0.05,在3 kHz附近介电损耗低至0.02。为了明确INTO/ZrO2复合陶瓷低频介电损耗降低的原因,测试了退火前后陶瓷样品的复阻抗谱图,发现退火后陶瓷的晶界电阻有明显地提高,而晶粒电阻没有明显变化,所以推断晶界电阻的提高是导致INTO/ZrO2复合陶瓷低频介电损耗降低的主要原因。
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