光响应型双亲嵌段共聚物和支化聚合物的设计合成

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本文总共分为两部分,第一部分的主要内容为:设计并成功四种合成了7-位上不同的取代基团的香豆素类化合物,通过设计一系列实验,用紫外光谱、荧光光谱、光二聚实验等表征方法,研究7-位上不同取代基团对香豆素化合物的紫外吸收、荧光性及光二聚速率的影响。结果表明,以环氧氯丙烷为桥接,将具有较强给电子能力的芳叔胺结构引入香豆素分子中,芳叔胺结构的光化学促进作用可有效增强香豆素基元在260~400 nm之间的吸收,并能加速香豆素基元的光二聚反应。紫外点光源光二聚反应实验表明:芳叔胺结构的引入使香豆素基元的光响应性能得以大幅增强,在相同光照条件下,其在匀速反应区间内对光照时间的依赖性斜率高达6.47,光二聚反应程度达到80%所需光照时间仅需29 s。然后,我们用所合成的含芳叔胺的香豆素类化合物CBAE与2-溴异丁酰溴反应,合成带有α-碳上带有溴原子的化合物CBAEBr,以其引发中心,通过原子转移自由基聚合方法(ATRP)合成末端带有香豆素结构的光响应主链型嵌段共聚物C-PS-b-PtBA,经水解反应生成具有双亲性的光响应主链型嵌段共聚物C-PS-b-PAA。通过紫外表征对光响应型双亲嵌段共聚物光二聚反应的速率和程度进行分析,结果表明C-PS-b-PAA在DMSO溶液中可在λ> 300 nm紫外光照下可进行光二聚反应,当光照100 s后,光二聚反应程度达到54%,反应速率逐渐趋于0,到达“平台区”。第二部分主要内容为:设计并合成新型含被保护巯基的苯乙烯型AB单体,并以其为支化单体,甲基丙烯酸-β-羟乙酯(HEMA)为聚合主单体,DMSO为聚合溶剂,AIBN为引发剂,自由基聚合法制备可溶于水的支化聚甲基丙烯酸-β-羟乙酯(BPHEMA),同时建立一种新型支化聚合法――巯基链转移支化聚合法。用凝胶渗透色谱(GPC),核磁共振光谱(1H NMR),差示扫描量热仪(DSC)等对聚合物BPHEMA进行一系列结构和性能表征。实验结果表明,随着该AB支化单体的加入量的增加,聚合物的重均分子量Mw逐渐增加,而其Tg则呈下降趋势,在水中溶解度增加,说明聚合物发生支化。
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