【摘 要】
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以γ-丁内酯(GBL)及顺酐(MA)为原料,在固定床反应器中,考察了非贵金属元素M对Pd/C系MA加氢催化剂用于中压加氢制备四氢呋喃(THF)的影响,发现其中Cu、Zn、Mn、Al四种非贵金属组元
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以γ-丁内酯(GBL)及顺酐(MA)为原料,在固定床反应器中,考察了非贵金属元素M对Pd/C系MA加氢催化剂用于中压加氢制备四氢呋喃(THF)的影响,发现其中Cu、Zn、Mn、Al四种非贵金属组元对Pd/C催化剂的加氢性能有显著影响,利用这四种组元制得的Pd-M/C催化剂,对MA中压加氢有良好效果。 对Cu、Zn、Mn、A1四种非贵金属组元,在Pd-M/C中与贵金属Pd的协同催化作用进行了细致的考察,发现Mn和Al有利于提高催化剂的加氢活性,Zn和Cu有利于提高催化剂对THF的选择性,四种组元组合在一起,对Pd的催化协同作用增强。 探讨了以Pd-M/C为催化剂,MA直接加氢的反应特性,证明在Pd-M/C催化体系中,MA加氢反应基本符合Massimo Messori等人的MA加氢反应网络,但在Pd-M/C催化体系中,THF的主要生成途径是:MA→GBL→BDO→THF。 采用TEM、XPS、XRD和SEM等技术分析了Pd-M/C催化剂的结构特点,考察了影响催化剂结构的主要因素,讨论了催化剂结构与性能的关系。发现催化剂组分在活性炭上高度分散的微球状结构有利于催化剂催化性能的提高,焙烧温度是影响催化剂活性组分在活性炭载体表面分布的主要因素,合适的焙烧温度范围是450~550℃,催化剂后期氨化处理能够促进活性组分在活性炭表面形成高度分散的微球状结构。
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