金刚石材料是自然界中最坚硬的材料。自然界中的金刚石为单晶,存在着各向异性,导致在加工和使用过程中受限制。在应用领域,大块单晶金刚石生产周期长,造价高昂,加工困难。聚晶金刚石因高韧性,无方向性,无解理面,可大块制备且便于加工等单晶金刚石不具有的优点受到人们的广泛关注与研究。工业上的聚晶金刚石通常是在高温高压条件下通过添加烧结助剂与金刚石粉进行烧结制备,但其硬度较单晶金刚石有显著降低。纳米聚晶金刚石具有与单晶金刚石相似的硬度,其各向同性使其在工业等方面具有很广阔的应用。但是纳米聚晶金刚石的合成需要极为苛刻的高温高压环境,阻碍了其在工业上的批量生产。工业上的高温高压环境产生一般依靠国产铰链式六面顶压机,达不到合成纳米聚晶金刚石的温压条件。纳米聚晶金刚石材料的生产目前还停留在实验研究阶段,在实验室中高温高压环境的产生一般依靠大腔体压机。在本工作中,我们首先实现了超越了常见商用Walker型大腔体压机的压力极限,通过对大腔体压机多级加压装置中的不同二级压砧材料的物性分析,选取晶粒尺寸小,粘结剂少,硬度高的二级压砧,同时在其基础上进行结构升级,在二级压砧的截角处增加了1°的倾斜面。通过对二级压砧的升级与改进,我们成功在Walker型大腔体压机中突破了商用型号达到的压力极限25-27GPa,实现了34.5GPa的超高压环境的产生。使用自行设计的二级压砧在高温高压条件下,我们制备了由富勒烯添加剂与纳米金刚石粉末烧结形成的纳米聚晶金刚石,实现了无杂质元素的全碳纳米聚晶金刚石的合成。并且系统研究了不同添加量对制备的纳米聚晶金刚石机械性能的影响。通过透射电镜,维氏硬度测量等表征,发现了适量的富勒烯添加可以显著提高烧结获得的纳米聚晶金刚石硬度,最高维氏硬度可达到145GPa,超过了最硬的单晶金刚石IIa型,略高于石墨合成的纳米聚晶金刚石。这主要可能是由于富勒烯在高温高压烧结过程中改善了纳米级金刚石在高温高压下的应力与结构转变,并增强了纳米晶界面的相互作用,从而提高了其硬度。通过添加较软的sp2碳富勒烯使其在烧结过程中减少纳米金刚石应力分布并增强晶界作用,合成的纳米聚晶金刚石的力学性能可以媲美石墨合成的纳米聚晶金刚石,为合成其它共价键化合物的途径提供了新思路,也为更低的温压条件实现纳米聚晶金刚石的工业化生产提供了可能。