镁合金作为最轻的结构材料之一，同时拥有重量轻、强度高等众多优点，在汽车、航空航天器、便携式电子产品等领域得到广泛的应用。但是由于镁合金的塑性变形能力较差，在很大程度上限制了其应用和发展。控制晶粒度大小可以有效减少组织缺陷，提高合金力学性能。因此，如何获得晶粒细小、成分均匀的凝固组织是目前镁合金研究的一个热点。在各种晶粒细化方法中，碳质细化法成为工业中应用最广泛的晶粒细化技术，其中Al4C3及Al2CO被认为是有效的异质形核核心。此外，合金中的杂质元素如Mn、Fe等也会影响镁合金晶粒尺寸。由于针对异质形核过程中界面问题的研究手段较单一，对于碳化物粒子、微量元素影响凝固组织的作用机制至今仍存在很多争议。本文以Mg-Al-Mn合金中-Mg的异质形核过程为研究对象，针对-Mg与异质核心的界面结构与特性开展理论计算和实验研究，互相取证，以揭示Mg-Al合金中-Mg异质形核的核心内在机制。通过向Mg-6Al合金中添加Mn-25Al中间合金和碳质变质剂，采用多种分析测试手段观察晶粒度的大小和异质相的形貌，发现碳质变质剂和Mn-25Al中间合金都具有一定的细化效果。XRD和扫描电镜的分析结果均证实了ε-AlMn相在Mn-25Al中间合金和镁合金组织中的存在，均匀分散的圆形颗粒状ε-AlMn相能促进-Mg晶粒的细化。添加碳质变质剂后形成的Al-C-O-Mn(Fe)异质相对细化效果具有一定的影响，过量的Mn将会引起晶粒的粗化。对异质形核基底的微观界面机制的分析表明，ε-AlMn、Al4C3和Al2CO均能作为形核核心，共同促进α-Mg细化。采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法，计算并详细分析了ε-AlMn(001)、Al2CO(001)表面和AlCMn3(111)密排面不同终止结构模型的表面弛豫、原子结构、表面能量及表面电子态密度。然后采用比较稳定的表面构建界面模型，并对界面的稳定性进行分析。首先，对Mg(002)/ε-AlMn(001)界面的计算结果表明，“Over Mn”型的Al、Mn终止堆垛结构较为稳定。由于ε-AlMn相是一种混合原子结构，采用虚拟晶格近似(VCA)的计算方法无法具体分析原子之间成键情况和电子结构性质。而根据混合原子晶体结构重构的单原子占据晶体结构破坏了原有混合原子结构的稳定性，会导致α-Mg/Al-Mn相界面能计算值偏高，难以准确评估ε-AlMn相形核粒子的形核潜力。其次，对Mg(002)/Al2CO(001)界面的计算结果表明：在Mg(002)/Al2CO(001)界面处，有较强的混合离子/金属键形成。因此，“Over O”堆垛结构较为稳定。界面能的大小与Al和C的化学势呈线性变化关系。在一定的条件下，Al2CO粒子可以作为-Mg有效形核基底，稳定存在于Mg-Al合金中。因此，Al2CO与-Mg界面原子结构和能量的计算为Al2CO异质形核假说提供了强有力的理论支持。最后，通过分析AlCMn3晶格特征发现：AlCMn3(111)密排面可分为直观的AlMn3和C终止面以及产生极性补偿的AlMn2和CMn终止面。对四种终止结构稳定性进行分析发现，AlMn2和C终止表面结构比较稳定，其稳定性的变化与Al和Mn的化学势呈线性关系。通过对比AlCMn3(111)和Al4C3(001)表面晶格结构，发现这两种表面结构内部有四层相似的原子层。因此，当Mn元素吸附在Al4C3(001)表面时，会形成两个单元的AlCMn3体相结构，造成Al4C3晶格畸变，从而降低了Al4C3异质形核作用。