【摘 要】
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三级膦是一类重要的有机磷化合物,它们作为配体、小分子催化剂以及试剂,被广泛应用于有机合成中。然而在三级膦试剂参与的如Wittig、Mitsunobu等反应中,会产生当量的三级膦氧化物作为副产物,不仅降低了反应的原子利用率,而且造成大量资源浪费。磷资源的短缺是当今最大的资源危机之一。因此发展膦氧化合物的还原,对其进行回收利用,以及在此基础上发展膦催化反应具有重要意义。胺是一类重要的有机化合物,它们是
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三级膦是一类重要的有机磷化合物,它们作为配体、小分子催化剂以及试剂,被广泛应用于有机合成中。然而在三级膦试剂参与的如Wittig、Mitsunobu等反应中,会产生当量的三级膦氧化物作为副产物,不仅降低了反应的原子利用率,而且造成大量资源浪费。磷资源的短缺是当今最大的资源危机之一。因此发展膦氧化合物的还原,对其进行回收利用,以及在此基础上发展膦催化反应具有重要意义。胺是一类重要的有机化合物,它们是许多天然产物和药物分子的核心结构单元。胺的合成方法多种多样,相较于其他转化方法,硝基还原为胺,在芳香胺的合成中具有优势。芳烃上硝基的引入相对便捷,且具有较好的官能团容忍性,在许多药物分子的工业合成中均有应用。本论文主要包括以下两方面工作:一、铱催化膦氧化合物还原及其在膦氧化合物回收利用中的应用在课题组前期工作基础上,拓展了铱催化膦氧化合物还原的底物范围,研究了添加剂对铱催化还原体系的影响。在此基础上,利用铱催化膦氧还原体系发展了串联的Mitsunobu、Wittig等反应,实现了膦氧化合物的回收利用。二、铱催化氢化硝基还原以[Ir-HF-Y]为催化剂,TEA为添加剂,氢气作还原剂,发展了一种温和高效的硝基化合物还原方法。该反应在常温常压下进行,具有较好的底物适用性和选择性。使用0.1 mol%的催化剂,实现了从硝基苯到苯胺的克级制备。
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