论文部分内容阅读
随着科技水平快速的发展，氮氧化物已经成为主要大气污染物之一，NOx脱除成为防控大气污染的一种重要手段，在现有的脱硝技术中，选择性催化还原(SCR)脱硝技术已经被广泛的应用于火力发电厂烟气中氮氧化物的脱除。对于现行的高温SCR技术一般运行温度为300℃～500℃，但仍存在烧结、堵塞以及SO2中毒严重等问题，而低温SCR催化剂一般只要运行在80～150℃NO转化率即可达80％，布置于脱硫塔后就可实现工业要求，故开发经济适用的低温SCR脱硝催化剂势在必行。 本论文主要应用溶胶凝胶法制备制备了不同Mn含量的Mn/TiO2低温SCR催化剂，对催化剂在90℃～210℃进行了活性检测，同时采用BET比表面积分析方法、X射线衍射、NH3程序升温脱附等方法对选取的催化剂进行微观表征。Mn(0.36)/TiO2催化剂的活性最佳，在空速为24800h-1，温度为130℃时，催化剂的NO转化率可以达到约100％。在Mn/Ti摩尔比为0.08时XRD检测不到MnOx的晶形，随着Mn含量的增加，TiO2的晶形不仅有锐钛型，且伴随着金红石型的出现，同时检测到了MnOx的晶形。 在Mn(0.36)/TiO2催化剂的基础上掺杂了Ce与Fe金属元素。考察了掺杂不同含量的Ce与Fe对Mn/TiO2催化剂活性的影响，可以看出Ce与Fe的掺杂均提高Mn/TiO2催化剂的低温窗口(90～110℃)的NO转化率，其中Fe(0.1)-Mn(0.36)/TiO2在90℃时NO转化率可以达95％及Ce(0.1)-Mn(0.36)/TiO2在低温的情况下性能也较好。再次筛选了最优组分的Mn(0.36)/TiO2和Fe(0.1)-Mn(0.36)/TiO2催化剂进行了抗SO2中毒性能的研究。设计了两种SO2氛围，对催化剂脱硝与未脱硝时SO2对催化剂抗的影响进行了分析。Fe元素的掺杂明显提高了催化剂抗SO2功效，通过热重分析与NH3-TPD分析充分的揭示了掺杂Fe元素后催化剂的抗硫中毒性能增强。在热重分析中可以看出Fe元素的增加降低了生成物分解温度，可见Fe元素的增加对SO2中毒具有一定的抑制作用。