钒系正极材料的制备及其储钠性能的研究

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近年来,钠离子电池因钠元素分布广泛和价格低廉而受到越来越多的关注。但是,由于钠离子的半径较大,使其难以在循环过程中快速的脱嵌。缺少性能优异的储钠材料,尤其是正极材料是钠离子电池发展和商业化的瓶颈。目前钠离子电池正极材料的研究主要集中在过渡金属氧化物,聚阴离子型化合物等材料上,但是,这些材料的容量较低,一般限制在90-130 mAh g-1。因此,寻找新型高性能的钠离子电池正极材料极为重要。钒基氧化物及其衍生物以其多变的结构,较高的容量,丰富的资源和便宜的价格受到越来越多的关注。但是钒系材料存在导电性差,钒易在有机电解液中溶解等问题,造成其循环稳定性和高倍率性能不足。本文针对以上问题,利用包覆导电聚合物,合理设计结构等手段对钒系材料进行了改性研究,具体内容和研究成果如下:1.采用化学氧化聚合的方法合成了聚吡咯(PPy)包覆的NaV3O8纳米片。首次将NaV3O8@PPy纳米复合材料用作钠离子电池的正极,与纯NaV3O8相比,表现出明显提高的循环与倍率性能。进一步对PPy包覆量进行了优化,发现NaV3O8@10%PPy的样品具有最优异的储钠性能。在1.5-4.0 V,80 mA g-1的条件下,该电极循环60周后,仍能保持99 mAh g-1的放电容量,远远大于纯NaV3O8样品的放电容量52 mAh g-1。利用电化学和XPS技术,对NaV3O8的储钠机理进行研究,结果表明放电中的两个平台都对应着V5+向V4+的转变。2.采用静电纺丝的方法制备了一维多孔的V2O5纳米纤维(F-V2O5)。对煅烧条件进行了优化,确定最佳煅烧条件为:在Ar中,煅烧温度500℃,升温速率1℃/min,预煅烧时间2 h,使材料结构稳定;然后在空气中,煅烧温度400℃,升温速率1℃/min,煅烧时间30 min,使纺丝前驱体充分氧化为V2O5。当将F-V2O5纳米纤维用作钠离子电池正极时,其表现出优异的电化学性能。与商业化的B-V2O5相比,F-V2O5的循环稳定性和倍率性能都有了明显的提升。在1.5-4.0 V,40 mA g-1的条件下,F-V2O5电极循环50次后,仍能保持89.5 mAh g-1的放电比容量,远远大于B-V2O5的32.7 mAh g-1的放电容量。
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