Al改性Au/Fe2O3室温催化氧化CO和HCHO

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lifengno1
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近年来,CO和HCHO造成的室内空气污染日益严重,如何有效去除室内空气中的CO和HCHO已成为世界范围内环境保护领域面临的一大挑战。负载型纳米金催化剂在氧化CO和HCHO方面显示了良好的低温催化活性,但是在反应气氛下短时间内催化剂就会失活,限制了它的实际应用。研究发现造成失活的主要原因有纳米金粒子的烧结和催化剂表面碳酸盐的积累。一方面,为了解决纳米金的烧结问题,研究者利用介孔材料、复合或表面改性氧化物为载体,限制金颗粒长大;开发新的载体如金属磷酸盐和制备负载型Au-M双金属合金催化剂,这些策略都成功的提高了催化剂在高温下的抗烧结能力。另一方面,为了解决碳酸盐积累导致催化剂失活的问题,研究者在高温下处理失活的Au/TiO2催化剂,使表面碳酸盐分解从而使失活催化剂得到再生;在CO氧化体系中引入水蒸气,从而将稳定的碳酸盐转化成热稳定性差的碳酸氢盐。虽然这些策略能够使催化剂再生,但是在处理过程中导致金粒径聚集,造成不可逆失活。本论文在反应气组成分别为1%CO+空气和2000ppm HCHO+空气、反应温度为25℃、空速为60000h-1条件下,考察了制备条件对Au/Fe2O3催化剂氧化CO和HCHO活性的影响。得到了最佳的制备条件为沉积沉淀法,制备液pH为9,煅烧温度为250℃。采用沉积沉淀法制备的Au/Fe2O3催化剂,室温CO和HCHO的转化率分别达到了68%和35.2%,显示了较高的低温催化活性。向Fe203中加入A1导致Fe203晶格中部分Fe被Al同晶取代,并在载体表面产生大量的B酸位和L酸位。同时在1%Au/Fe2O3和1%Au/Al2O3-Fe2O3催化剂上没有观察到金的衍射峰,说明金的粒径很小,高度分散在载体的表面。A1的加入没有明显增加CO的吸附量,但是明显降低了CO2的吸附量。Al改性1%Au/Fe2O3催化剂室温CO氧化的初始转化率略有提高,但是它的稳定性得到明显改善,并提出A1改性1%Au/Fe2O3提高CO氧化稳定性的模型。由于酸位有利于CO2从载体表面释放出来,因此酸位在抑制碳酸盐积累、抗催化剂失活方面发挥重要的作用。Al的加入可以抑制催化剂表面碳酸盐的积累,提高催化剂的稳定性。这种方法可能会为设计出对低温CO氧化具有更高催化活性和稳定性的催化剂提供进一步的线索。
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