【摘 要】
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当下,随着社会的发展进步,日常生活和生产中会产生大量有毒有害物质,这些物质在环境中不断积累,危害地球。因此,生态环境污染给人类带来巨大的压力。其中,工业废水中的有机污染物因其毒性和致突变特性对生物体构成严重威胁。对硝基苯酚（p-Nitrophenol,4-NP）是最常见的硝基芳烃类污染物之一,因其高毒性和难降解性被美国环境保护署列为首要的有机污染物。目前,最有效、常用的去除4-NP的方法是催化还原
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当下,随着社会的发展进步,日常生活和生产中会产生大量有毒有害物质,这些物质在环境中不断积累,危害地球。因此,生态环境污染给人类带来巨大的压力。其中,工业废水中的有机污染物因其毒性和致突变特性对生物体构成严重威胁。对硝基苯酚（p-Nitrophenol,4-NP）是最常见的硝基芳烃类污染物之一,因其高毒性和难降解性被美国环境保护署列为首要的有机污染物。目前,最有效、常用的去除4-NP的方法是催化还原法。近年来,硼氢化钠（Na BH4）液相加氢还原4-NP以其反应条件温和、产物选择性高、环境友好等优点引起很多研究人员的关注。然而,处理4-NP的反应能垒很高,通常需要催化剂来推动反应进行,加快反应速率。因此,开发一种经济、高效且能实际应用的催化剂尤为重要。以泡沫镍（Ni Foam,NF）为基底,原位合成Ni O/NF,再通过气固相法对其进行硫化,制备Ni S2/Ni O/NF。以催化还原4-NP为目标反应,考察催化剂的催化性能。系统研究升华S用量、煅烧温度和升温速率对样品还原活性的影响。结果表明催化剂Ni S2/Ni O/NF的表观速率常数(Apparent Rate Constant,kapp)大约是Ni O/NF的13倍,并借助电化学阻抗分析是由于Ni S2/Ni O/NF界面阻抗小,电子转移快所引起的。此外,还考虑温度和底物浓度对催化剂催化活性的影响以及其循环稳定性。从kapp随底物浓度的增加而变慢,认为还原过程符合Langmuir-Hinshelwood（L-H）模型,提出还原路径。同时,催化剂在循环5次之后,4-NP的催化还原效率（Catalytic Deoxidation Efficiency,CDE）仍可达到100%。以泡沫铜（Cu Foam,CF）为基底合成Cu2O/CF,并从煅烧时间、煅烧温度和升温速率对制备条件进行优化,发现最佳的Cu2O/CF的kapp为0.519 min-1,是传统Ag纳米粒子的9倍左右,在7.5 min内去除率接近100%。对Cu2O/CF进行原位磷化得到Cu3P/CF,并考察磷源用量、煅烧温度、底物浓度、催化剂用量以及体系中p H和温度对催化性能的影响,发现磷化后kapp提升14倍左右,在大约30 s内去除率就可接近100%。此外,还原80 m L 1000 mg.L-1的4-NP时,120 s内可以实现转化,kapp为2.780 min-1。这表明Cu3P/CF具有处理高浓度4-NP废水的潜力。从kapp随底物浓度的增加而变慢,随催化剂用量的增加而加快,认为还原过程符合L-H模型。基于此,提出催化还原路径。
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