【摘 要】
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光催化被认为是解决当前水污染问题的有效途径。众所周知,显著的光生电荷复合和光吸收差是光催化应用的主要瓶颈。然而,传统的氧化物光催化剂由于带隙宽,对可见光的吸收能力差,限制了其实际应用。其中,碳量子点（CQDs）作为一种很有前途的新型碳纳米材料,其卓越的电子迁移效率和易调节的光吸收范围;同时,利用C/Br掺杂调节的石墨化氮化碳（g-C3N4）由于其独特的电子结构和带隙,也大大拓宽光响应范围,增强了光
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光催化被认为是解决当前水污染问题的有效途径。众所周知,显著的光生电荷复合和光吸收差是光催化应用的主要瓶颈。然而,传统的氧化物光催化剂由于带隙宽,对可见光的吸收能力差,限制了其实际应用。其中,碳量子点（CQDs）作为一种很有前途的新型碳纳米材料,其卓越的电子迁移效率和易调节的光吸收范围;同时,利用C/Br掺杂调节的石墨化氮化碳（g-C3N4）由于其独特的电子结构和带隙,也大大拓宽光响应范围,增强了光生载流子的分离效率;此外,氯氧铋（Bi OCl）因其高的可见光催化活性而备受关注。众所周知,两种光催化剂由于晶格不匹配,会在界面处引起晶格畸变而产生界面氧空位（Interfacial oxygen vacancy,IOVs）,而适当的IOVs会可以降低光生载流子在界面处的运输阻力,促进光生载流子的分离,并改善光催化性能。通过界面电场、塞贝克效应引起的温差电场及表/界面路易斯酸碱对,系统研究了四环素类污染物的光催化降解机理。因此,本文分别采用CQDs、CCN、BrCN和Bi OCl分别合成CQDs/Bi OCl、CCN/Bi OCl和BrCN/Bi OCl一系列复合材料,本论文的研究内容如下:（1）以麦芽糖醇为碳源,采用水热法合成了具有适当氧空位（Oxygen vacancy,OVs）的新型CQDs/Bi OCl肖特基异质结材料,以TC-HCl为目标污染物研究其光催化性能。其中,通过引入CQDs调节OVs浓度。结合多重表征,深入研究了在适宜的OVs、尖端放电效应和界面电场的耦合作用下,光生载流子的分离效率情况,制备的样品的光催化性能,以及反应过程中自由基对光催化活性的贡献。（2）以可口可乐为C源,采用煅烧法掺杂改性g-C3N4得到CCN;结合微波辅助法成功制备CCN/Bi OCl异质结复合材料。通过CCN的含量调控IOVs浓度及光响应范围,同时,利用自由基贡献模型计算出各活性物种的贡献度。由此可见,双电场可以驱动CCN/Bi OCl异质结中·O2-的产生,促进TC-HCl的降解。此外,论述了在界面电场、缺陷工程以及由塞贝克效应引起的温差电场的协同作用下,CCN/Bi OCl异质结对TC-HCl的光催化降解机理。（3）以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为Br源,利用煅烧法成功制备了Br掺杂的g-C3N4（BrCN）;结合微波辅助技术成功构建了BrCN/Bi OCl异质结。多重表征和活性实验发现,BrCN/Bi OCl对OTC-HCl有优异的光催化降解性能。同时,研究了适宜的IOVs浓度和自由基/非自由基贡献度之比对催化性能的影响。在界面电场和温差电场共同驱动下,电子通过高效电子传递通道发生了有效的空间分离。此外,协同表/界面路易斯酸碱对,增大光生载流子的迁移效率,改善光催化性能。
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