电化学法去除生活污水中氨氮的试验研究

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水环境中氨氮污染主要由人类生产与生活中产生的各种氮化合物造成的。在使人类的健康、水生物的存活受到极大威胁的同时,又为社会经济健康发展增加了难度。因此生活污水排放之前,需要进行良好的脱氮处理。本文采用电化学的方法处理了模拟生活污水中的低浓度氨氮,研究了影响氨氮去除效果的反应因素;通过添加改性后的粒子电极对电解体系进行强化;探讨了氨氮去除过程的动力学模型与反应机理,为电化学法去除氨氮在实际中应用奠定了一定的基础。本文以模拟的低浓度氨氮生活污水为研究对象,采用电化学氧化的方法在自制电解反应槽中进行反应试验。主要研究内容包括:阳极极板材料的选择、电化学去除模拟生活污水中氨氮的影响因素探究、沸石粒子填料的改性试验、电化学去除模拟生活污水中氨氮的降解动力学和机理探究。试验对阳极电极板进行了优选。通过对比Ti-石墨、Ti-Ti/TiO2-RuO2和Ti-Ti/TiO2-RuO2-IrO2三种极板材料组成的电解体系中氨氮全部去除所消耗的时间发现,当电解体系采用Ti/TiO2-RuO2-IrO2电极进行试验时,氨氮全部被去除所需要的时间约为100min,相比采用石墨电极和Ti/TiO2-RuO2电极的体系要分别节省约60min和35min。因此本试验选择Ti电极和Ti/TiO2-RuO2-IrO2电极分别为电解体系的阴、阳极材料。试验章探究了电流密度、溶液初始pH、氯离子浓度、极板间距、初始氨氮浓度以及反应时间等因素对电化学法处理模拟生活污水中氨氮试验效果的影响。结果表明:在氨氮降解去除的过程中,电流密度越大,电解体系的电子转移会更多更快,试验效果越好;提高氯离子浓度可有效增加体系中活性氯的含量从而使大量氨氮被氧化降解;氨氮在强酸或者强碱条件下去除效果都一般,但p H在8时氨氮的降解效果好,是因为体系中同时进行羟基自由基和电化学氧化两种氨氮去除作用;极板间距会影响电子的转移距离以及两极产物的扩散距离,因此极板距离越小,体系内氨氮降解效果越好。通过试验确定处理约1.8L氨氮浓度为40mg/L左右的模拟生活污水,在加入2g/L的电解质Na2SO4,电流密度为13m A/cm2,氯氮比(Cl-/NH4+)为5,控制溶液初始pH为8,极板间距为6cm的条件下反应100min,可以得到95.94%的氨氮去除率,此为本试验的最佳反应条件。通过正交试验可知,在模拟低浓度氨氮生活污水的初始p H为8的条件下,采用电化学技术处理100min,发现氯离子浓度对整个试验过程中氨氮的去除影响最大,电流密度的影响次之,初始氨氮浓度和极板间距相对影响较小。处理初始氨氮浓度为20mg/L的模拟生活污水的最优试验条件为:电流密度为13m A/cm2、氯氮比为9(氯离子浓度约为355mg/L)、极板间距为6cm,此时氨氮去除率可达99.96%。在30℃下对150g天然沸石采用100m L质量分数为12%的Na Cl溶液进行改性试验,得到的改性沸石对于氨氮的吸附效果有明显的提升。通过分析吸附等温曲线以及吸附动力学试验确定改性前后的沸石对于氨氮的吸附过程主要依靠单分子层吸附,吸附过程更符合准二级反应动力学,且颗粒的内扩散是影响吸附速率的主要因素。对电化学法处理模拟生活污水中的氨氮进行动力学研究试验,分析试验数据与图像发现-ln(Ct/C0)与时间t的拟合曲线线性关系最好,其相关系数R最高为0.9822。这说明电化学法降解模拟生活污水中的氨氮较符合一级动力学模型,反应速率方程为-lnCt/C0=kt,拟合曲线为y=0.0384x-0.372。电化学氧化技术处理污水中氨氮的过程主要是通过间接氧化实现的,试验产物氮气占大部分,也伴随少量其他硝酸盐产物;在添加了粒子电极的强化电解体系中,氨氮的去除是依靠体系中活性氯的氧化作用和改性沸石对氨氮的吸附作用共同完成的。
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