有机半导体材料,包括有机高分子材料和有机小分子材料,因其具有光学带隙更易调节和更容易在柔性沉底上进行低成本、大面积处理的优点,在半导体光电领域受到人们的广泛关注。相较于无机半导体,有机半导体具有较强的电子-晶格相互作用,这使得有机半导体内的载流子不再是传统意义上的电子或空穴,而是形成带有晶格结构的孤子、极化子和双极化子等。此外,当对有机半导体进行光激发或电激发时,会形成激子和双激子等具有“自陷性”的激发态。有机半导体的这些独特之处使其具有丰富的电、光、磁特性。以有机半导体作为功能层制成的有机器件（如有机发光器件和有机光伏器件）在能量转换方面已展现出广阔的应用前景和巨大的市场价值。激子输运和电荷转移在有机器件功能过程中具有重要作用。其中,应变工程调控的激子超快定向输运为有机体系的功能优化提供了新思路。然而,深入理解微纳尺度（包括空间和时间）上应变调控的激子动态输运仍然存在挑战。另外,实验研究已经发现负界面能隙下的基态电荷转移和近零能阶下的激发态电荷转移现象,但对其物理机理的认知存在争议。因此,如何理解激子超快输运的应变调控及界面电荷转移的机理将是本文关注的重点。基于此,本文通过与实验密切结合,采用扩展的Su-Schrieffer-Heeger（SSH）模型结合非绝热的量子动力学方法,对有机体系中激子超快输运的应变调控及界面电荷转移机理进行了理论研究,研究内容和研究结果如下:1.有机聚合物薄膜内漏斗型非均匀应变诱导的激子/双激子超快定向输运动力学在微纳尺度操控激子的超快定向输运对实现有机体系的光电调控具有重要意义。有机分子由于较强的电子-晶格相互作用,导致其激发产生的激子等激发态一般具有较强的束缚能（0.2-1.0 eV）。因此,有机体系产生的激子更容易在室温下实现输运操控。近几年,应变工程被应用于无机和有机体系内,并实现了对激子的输运操控。相较于无机体系,有机体系柔韧性强,能够承受更大的应变达到预期的操控目的。然而,深入理解微纳尺度（包括空间和时间）上应变调控的激子动态输运仍然存在挑战。基于此,本文理论构建了具有漏斗状非均匀压缩应变的有机聚合物模型,对其诱导的激子/双激子超快定向输运动力学进行了研究。发现在应变范围内产成的激子和双激子均以7-10 nm/ps的速度向应变中心输运,其机制归因于应变诱导的激子/双激子产生能沿分子链方向的梯度（或驱动力）。进一步,本文以激子输运为例阐明可以通过调整应变参数（如:应变梯度、应变范围）及聚合物参数（如:初始链间距离和电子-晶格相互作用）优化应变诱导的激子输运,并给出了它们的定量关联。这些发现有助于理解不同半导体材料内通过应变调制的光电过程,从而促进应变工程在器件创新中的应用。2.聚合物给体/受体异质结中的基态电荷转移机理研究有机分子掺杂对有机体系电导率的提升有较大潜力,实验研究报道其主要机理是不同有机分子间自发的基态电荷转移。然而,目前对有关基态电荷转移物理机制的理解仍不清楚。早期的理解认为受体（A）分子的导带底能级（LUMO）低于给体（D）分子的价带顶能级（HOMO）是发生基态电荷转移的前提。最近,实验报道当受体的LUMO略高于给体的HOMO能级时,基态电荷转移仍可以发生。基于此,本文理论构建了聚合物D/A异质结,通过强调体系的强电子-晶格相互作用特点,从电子能量和晶格能量两方面入手揭示了不同界面能隙下的基态电荷转移现象和物理机理。发现负界面能隙下的分子间电荷转移后,体系电子能量虽然升高,但晶格能量大幅度降低,导致电荷转移后的体系总能量降低。进一步,本文阐明了可以通过调整受体分子的弹性常数,电子-晶格相互作用和分子间距离优化分子间基态电荷转移的结果。这些发现首次从晶格能量角度揭示了负界面能隙下D/A体系基态电荷转移的物理机理,对通过有机分子掺杂调控有机体系的电特性提供了理论指导。3.聚合物给体/小分子受体异质结体系激发态电荷转移能阶的能量修正聚合物给体/小分子受体异质结体系作为光伏层已被广泛应用于高效的有机太阳能电池,而其界面处的激发态电荷转移则是光伏过程的核心。一般认为给/受体（D/A）之间的能阶（D/A分子间的HOMO能差或D/A分子间的LUMO能差）提供了激发态内电子或空穴界面转移的驱动力。近几年,实验报道在高效的聚合物给体/非富勒烯小分子受体光伏体系内,即使空穴转移能阶很小甚至为负,仍可以发生有效的空穴电荷转移。可见,界面能阶究竟是否是聚合物给体/小分子受体体系内激发态电荷转移的驱动力来源存在着争议。基于此,本文理论构建了聚合物给体/富勒烯受体和聚合物给体/非富勒烯受体两种D/A异质结,从电子能量和晶格能量两方面入手揭示了不同能阶下的激发态电荷转移现象和物理机理。发现以往仅从电子能量角度定义的界面电荷转移能阶不够精确,需要兼顾电荷转移前后晶格能量的变化,从总能量的角度对激发态界面电荷转移的能阶进行修正。此外,本文讨论了影响聚合物给体/非富勒烯受体体系激发态空穴电荷转移修正后能阶的因素,包括:受体分子电子推拉势,分子间距离,给体分子的弹性常数和电子-晶格相互作用。这些结果为聚合物给体/小分子受体异质结体系在光伏应用中的进一步优化提供了理论基础。