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有机无机杂化钙钛矿太阳能电池（PSCs）具有光电转换效率高、易制备、成本低等优点,近几年来该类电池的光电转换效率不断取得新的突破,但该类电池的化学稳定性问题限制了其进一步发展。本文针对钙钛矿成膜后界面处极性小分子添加剂对钙钛矿的腐蚀作用等关键科学问题,开展了钙钛矿成膜后蒙脱土（MMT）界面修饰的相关研究;针对湿法制备过程中PbI2存在择优取向、薄膜覆盖度低、二甲基亚砜（DMSO）溶剂残留等关键科学问题,开展了DMSO/乙醚辅助成膜的研究;针对钙钛矿薄膜结晶质量差所造成的热稳定性问题,开展了高取向晶体薄膜制备的研究等。主要研究内容如下:（1）开展了钙钛矿成膜后MMT界面修饰及其器件光伏特性的研究。由于空穴传输材料中的叔丁基吡啶（TBP）添加剂与PbI2易形成配合物,造成钙钛矿腐蚀。我们在钙钛矿成膜后界面处引入MMT,通过分子间氢键作用吸附TBP于MMT层间,从而增强了钙钛矿薄膜的吸光强度,有利于提高器件的短路电流。并且,MMT增加了电池的反向复合电阻,抑制了反向复合过程,提高了器件的开路电压和填充因子。通过优化器件制备工艺,PSCs的光电转换效率从9.0%提高到了11.9%。（2）开展了DMSO和乙醚辅助钙钛矿成膜及其器件光伏特性的研究。在Pb I2溶液中引入DMSO,不仅抑制了PbI2的取向生长,并形成组份可控的PbI2（DMSO）x（x=01.86）配合物薄膜。配合物薄膜与MAI反应过程中,通过控制DMSO的含量可以精确控制薄膜的收缩膨胀比例,同时调控Pb I2与MAI的反应活性。在此基础上,引入乙醚后处理,与DMSO形成共沸混合物,减少了DMSO的残留,进一步增强了钙钛矿薄膜的结晶性,减少了晶粒上的气孔,提高了薄膜及器件的热稳定性。通过系统优化成膜工艺,PSCs器件效率达到19.1%。（3）开展了水合物前驱体晶体诱导生长高取向钙钛矿薄膜及其器件光伏特性的研究。分析了水合物前驱体晶体生长的动力学过程,在水合物前驱体晶体的诱导下,通过形成高结晶性的中间产物MAPbCl3,最终得到了高结晶性和高取向性的钙钛矿薄膜。该方法制备的钙钛矿薄膜具有低缺陷态密度、无残余应力等特点,薄膜和器件同时具有较高的热稳定性。通过系统优化其成膜工艺,相应PSCs器件的转化效率达到16.9%。