自石墨烯成功制备以来,二维材料基于其独特的性质及优越的性能受到许多科学技术领域的广泛关注。对于二维材料中磁性的研究,包括磁性的产生、机制以及如何应用到自旋电子学器件中,是自旋电子学中的热门研究方向。二维材料根据组成成分,可以分为完全非金属材料,如graphene、phosphorene、h-BN、silicene等,以及金属与非金属复合材料,如过渡金属二硫化物(TMDs)、金属碳/氮化物(MXenes)、金属氧化物(MOX)、金属有机框架(MOFs)等。对于金属与非金属复合材料,不仅能够广泛的运用到光学、催化、传感、气体存储等领域,往往还具有奇异的磁性质,在自旋电子学中具有广阔的发展前景。而完全非金属材料如graphene等,大量的研究表明了其优异的物理化学性能可以应用到广泛的领域之中,但其本征的非磁性限制了在自旋电子学领域的应用。在本博士论文的工作中,我们通过基于密度泛函理论的计算模拟,研究了一些二维相关体系的自旋极化的电子态特征和磁学特性,并通过调控的方法对这些磁学特性进行操纵,使其具有应用于自旋电子学器件中的价值。本文的主要工作如下:1.研究了二维kagome晶格过渡金属酞菁(kag-TMPc)单层薄膜的电子结构和磁学性质。研究表明,2Dkag-MnPc薄膜的基态是铁磁性的半导体,居里转变温度为125K,与四方晶格的MnPc薄膜相当。2D kag-CrPc薄膜是S=2的kagome反铁磁性体系,是研究kagome反铁磁耦合体系自旋排布的优秀基材。基于XXZ海森堡模型,研究显示kag-CrPc薄膜基本上是各向同性的,△→1,与该模型下的理论研究相图相对照,可以推断kag-CrPc薄膜基态的自旋排布倾向于RT3态。光吸收谱的计算证明了组装成二维kagome晶格后,酞菁的光学性质得以保留并且光吸收能力获得一定程度的增强。2.研究了二维六角晶格ⅢA族及过渡金属亚酞菁(MsubPc)单层薄膜的电子结构和磁学性质。其中,BClsubPc薄膜是带隙可调的非磁性半导体,带隙为0.68eV。InsubPc和TlsubPc薄膜是零带隙的非磁性半导体,Dirac点位于费米面,考虑自旋轨道耦合(SOC)相互作用,Dirac点打开的能隙分别为0.27meV和0.50meV。引入3d、5d过渡金属原子配位后,获得的FesubPc薄膜是铁磁性的金属,居里转变温度为185K。而WsubPc和IrsubPc薄膜是铁磁性的半金属,前者的居里转变温度为310K,高于室温,后者的居里转变温度为110K。磁各向异性研究表明,IrsubPc薄膜的易磁化轴垂直于薄膜表面,磁各向异性能为31.98meV;WsubPc薄膜的易磁化轴在薄膜平面内,磁各向异性能为-21.39meV,在应变下显著增大。3.研究了二维平面四方晶格过渡金属四氮杂卟啉(TMPz)单层薄膜的电子结构和磁学性质。H2Pz薄膜是非磁性的窄带隙半导体,带隙仅为64meV,且应变下可调。3d TMPz薄膜中,FePz薄膜是铁磁性的金属,当应变大于4%时,会发生自旋交叉效应,从低自旋态转变为高自旋态。MnPz薄膜是反铁磁性的金属,施加应变可以将其转变为铁磁基态,拉伸3%时,铁磁耦合最强,居里温度为280K。在Pz薄膜的孔隙中掺杂同种金属时,MnPz薄膜和FePz薄膜可以得到稳定的长程铁磁序,居里温度分别为230K和930K。中心配位金属为5d过渡金属时,RePz薄膜在应变下可以转变为铁磁性的半金属,拉伸5%时居里温度约为140K,易磁化轴垂直于薄膜表面,磁各向异性能约为30meV。中心配位金属为5d过渡金属二聚体时,Ir2Pz薄膜是铁磁性的半金属,居里温度约为90K,易磁化轴垂直于薄膜表面,磁各向异性能为48.2meV。4.研究了二维kagome晶格过渡金属苯六硫醇(TM-BHT)单层薄膜的电子结构和磁学性质。Ni-BHT薄膜是铁磁性的金属,居里温度为350K,具有较高的导电性能。Mn-BHT、Fe-BHT和Co-BHT薄膜是具有双极性特征的反铁磁性半导体,适当的空穴掺杂下成为铁磁性的半金属,而在适当的电子掺杂下,Fe-BHT和Co-BHT薄膜转变为具有较高自旋极化率的铁磁性金属,居里温度均高于室温。通过施加应变,可以将Fe-BHT薄膜的基态从反铁磁性转变为铁磁性,居里温度最高可达740K,相应的自旋极化率为-67.7%。在薄膜中用N原子取代S原子时,Mn3C6S3N3薄膜的基态为铁磁性半金属,居里温度达到620K;Mn3C6N6薄膜也是铁磁性的半金属,当施加应变使体系压缩大于2%时,会发生自旋交叉效应,从高自旋态(HS)转变到低自旋态(LS),并伴随自旋极化方向的反转,使得自旋极化率从100%转变为-100%。5.研究了邻近效应引起的磷烯在EuO(111)衬底表面的磁化。研究显示,可以通过EuO衬底邻近效应对单层磷烯实现自旋注入也即磁化,磁化后费米面处的自旋极化强度约为～30%,磷烯的本征带隙移动到费米面以下,在费米面以下～leV处r点的导带底(CBM)发生交换劈裂的大小约为0.184eV,交换劈裂能量范围内只有单一自旋通道可以导通。通过施加应变,可以有效调控交换劈裂的能级大小和位置。被磁化的磷烯的CBM点不同方向电子的形变势也受到邻近效应的影响,使得磷烯本征各向异性的电子迁移率也同时具有自旋极化的特性,而且磷烯本身优良的电学输运特性并没有被这种吸附过程明显削弱。6.研究了邻近效应引起的硅烯和锗烯吸附在EuO(111)衬底表面的磁化。通过EuO衬底邻近效应实现的自旋注入使得单层硅烯和锗烯被被磁化,费米面处自旋极化强度分别为～10%和～40%。吸附后的硅烯与EuO衬底间的相互作用在Dirac点产生了较大的能隙,约为0.5eV,远高于硅烯通过SOC相互作用打开的能隙(0.05meV)以及吸附在硼氮表面打开的能隙(30meV),并且具有自旋极化的特性,在硅烯的CBM处自旋交换劈裂的大小约为O.1eV。通过施加应变,可以将硅烯Dirac点处打开的能隙调制到EuO衬底的带隙之间,而锗烯的极化强度得到略微增强。7.研究了 5d过渡金属原子及二聚体吸附在磷烯表面(TM/TM2@phosphorene)和单空位缺陷处(TM/TM2@SVP)的磁各向异性。证明了5 过渡金属原子能稳定的吸附在磷烯表面,不易发生扩散和团聚成簇,有利于实际应用。W@SVP体系的易磁化轴垂直于磷烯表面,磁各向异性能为25.30meV。过渡金属二聚体吸附时,H4构型具有较强的磁各向异性,Os2@phosphoreneH4和Ir2@phosphoreneH4体系的易磁化轴垂直于磷烯表面,磁各向异性能分别为85.55meV和112.96meV。当在垂直于磷烯表面方向施加电场时,随着电场强度的增强,Os2@phosphoreneH4体系的磁各向异性能先增加,然后迅速减小,与刚带模型模拟的结果相符合,可应用于实现数据的写入操作。混合金属二聚体Ru-Os和Co-Ir吸附在磷烯H4位点,体系的易磁化轴垂直于磷烯表面,磁各向异性能分别为63.61meV和78.59meV。研究证明了5d过渡金属吸附的磷烯体系,可以获得100meV量级的垂直磁各向异性,在原子量级的高密度磁存储器件具有光明的应用前景。